Electrodes à diffusion de gaz photoactives pour la conversion électrochimique du CO2 assistée par énergie solaire – SIROCCO

L'objectif principal de SIROCCO est de concevoir des photocathodes à haut rendement pour la réduction photoélectrochimique du CO2 (PEC-CO2RR) en combinant avantageusement des supports photoactifs à diffusion de gaz (DG) basés sur des micropiliers de silicium à des nanocatalyseurs bimétalliques (systèmes PdCu et AgCu). L'objectif est d'améliorer les performances au niveau du photocourant en surmontant les limitations de transport de masse du CO2, et au niveau de la sélectivité et de la durée de vie en sélectionnant des compositions/structures bimétalliques spécifiques. La conception et la mise en œuvre de photoélectrodes à DG dans un système PEC intégré n'ont jamais été étudiées et représentent donc une approche innovante.
Le projet s'inscrit bien dans le défi "Une énergie durable, propre, sûre et efficace" des "Sciences de l'Énergie et des Matériaux" (Axe 2.2 de l'AAPG), notamment en ce qui concerne la production d'hydrocarbures et de précurseurs à partir du CO2 et la capture et l'utilisation des énergies renouvelables. Les défis spécifiques sont : 1) concevoir pour la première fois des photocathodes de Si à DG ; 2) augmenter les densités de photocourants d'un facteur 4 (de la limitation diffusionnelle, ~ 10 mA/cm2, aux performances des cellules solaires au Si, ~ 40 mA/cm2) ; 3) guider la sélectivité vers les alcools/hydrocarbures (CH3OH, CH4, C2H4) en ajustant les propriétés catalytiques de PdCu et AgCu ; 4) rationaliser la collecte de photoporteurs au niveau des nanocatalyseurs en déterminant la modulation des bandes aux jonctions Si/Métal et Si/Électrolyte ; 5) explorer la possibilité de coupler la PEC-CO2RR à l'oxydation de l'urée pour réduire davantage le potentiel de cellule.
L'originalité de SIROCCO réside dans (i) la présentation d'un concept totalement nouveau, la photoélectrode Si à DG (d'intérêt général pour la communauté PEC), (ii) l'utilisation de réseaux de micropiliers Si pn+ combinés à des nanocatalyseurs bimétalliques pour guider la sélectivité (iii), la mise en œuvre d'une combinaison inhabituelle d'outils de modélisation : simulations électrochimiques et électriques en parallèle, pour rendre compte et optimiser les régimes de diffusion du CO2 (COMSOL) et la collecte des photoporteurs (SILVACO). Cette approche originale et multidisciplinaire devrait permettre une compréhension physique approfondie de ce type de systèmes, inexistante aujourd'hui en PEC appliquée. Les résultats pourront certainement être étendus à d'autres réactions d'intérêt, telles que l'évolution d'hydrogène ou l'élimination de polluants assistée par PEC.
Le projet est divisé en trois tâches : T1/ Élaboration de structures 3D en Si, T2/ Caractérisation PEC de photocathodes et photoélectrolyses et T3/ Simulations électrochimiques et électriques. Pour certaines parties, nous bénéficierons de l'expertise de deux partenaires externes : le laboratoire ESYCOM (T. Bourouina, F. Marty et A. Rezgui, UGE, Service de microélectronique et microsystèmes, ESIEE) pour la microstructuration de Si et les simulations COMSOL, et le laboratoire GeePs (S. Le Gall, UPSud) pour les simulations électriques par modélisation 2D des courbures de bandes.
Les aspects originaux de SIROCCO le distinguent de la plupart des recherches nationales et internationales dans le domaine de la PEC-CO2RR intégrée. D'un point de vue personnel, le projet renforcera mon profil de recherche en m'apportant des compétences en matière de gestion de la recherche, de coordination du personnel et de diffusion des connaissances. Il me permettra également de développer de nouvelles compétences dans le domaine de la modélisation multi-échelle par COMSOL, une nouvelle expertise pour mon institution qui aura certainement un impact sur ma capacité à établir des collaborations avec des chercheurs à l'ICMPE et en dehors. Enfin, SIROCCO permettra d'approfondir notre collaboration avec ESYCOM et GeePs et d'augmenter le développement et la visibilité de notre ligne de recherche au niveau inter/national