Etude multi-méthodes de réseaux multiples d'élastomères – MultiNet

Les matériaux formant des réseaux sont omniprésents, des produits industriels (pneus, produits alimentaires, cosmétiques, etc.) aux organismes vivants (par exemple, dans le cytosquelette). Leur succès extraordinaire tient au fait que ces matériaux possèdent souvent une combinaison remarquable de propriétés souhaitables, telles qu'un domaine élastique étendu, une légèreté et une transparence optique. Ces matériaux trouvent de nouvelles applications dans l'électronique flexible, les dispositifs biomédicaux et les actionneurs et capteurs souples. Des expériences ont révélé que la combinaison de plusieurs réseaux de gels en multi-réseaux peut donner des propriétés mécaniques exceptionnelles, en réconciliant une élasticité réversible avec des pertes dissipatives minimes et une résistance et ténacité élevée. Ces résultats sont essentiels pour la réduction de la taille des appareils pour diverses applications.

Comprendre les propriétés mécaniques des gels multi-réseaux à l'échelle moléculaire est essentiel pour améliorer la qualité de ces nouvelles architectures macromoléculaires. Notre projet est à la pointe de la recherche dans ce domaine, à la fois en ce qui concerne les systèmes à étudier (réseaux multiples d'élastomères) et les méthodes envisagées. Outre la caractérisation mécanique habituelle, deux méthodes optiques distinctes sont apparues ces dernières années pour étudier la réponse des réseaux à la contrainte ou à une déformation, en bonne partie grâce aux travaux des partenaires de ce consortium. Tout d'abord, l'insertion dans le réseau de mécanophores, des groupes chimiques avec une réponse optique à la force agissant sur eux ou à la rupture d’une liaison. Deuxièmement, des techniques avancées de diffusion de la lumière qui sondent la dynamique microscopique de façon résolue spatialement et temporellement.

La première méthode révèle la distribution spatiale des ruptures de liaison avec une résolution spatiale de l'ordre de 10 µm, via l'émission fluorescente des mécanophores. La seconde quantifie le réarrangement du réseau en réponse à une rupture locale. Elle permet de cartographier spatialement des déplacements allant du nanomètre au micron, avec une résolution de 50-200 µm. Notre projet réunit les deux méthodes. Cela nous permettra de mettre en relation la scission rapide et localisée des liens et le réarrangement du réseau qui en découle.
Nous allons combiner ces techniques avec des simulations de dynamique moléculaire d’un modèle polymère multi-réseau, afin de comprendre les mécanismes à la base des propriétés remarquables de ces systèmes. La plupart des approches théoriques existant sont basées sur des méthodes champ moyen ou éléments finis avec un maillage à grande échelle. Ces méthodes ne donnent pas accès aux mécanismes microscopiques menant à la localisation des contraintes et déformations responsables de la nucléation des fissures. Des simulations au niveau moléculaire sont donc nécessaires pour accéder au niveau microscopique et décrire l'effet des couplages entre les brins du réseau. La compréhension des mécanismes de dissipation locale et de propagation des contraintes qui en résultera sera ensuite utilisée pour mettre en œuvre des modèles stochastiques à éléments finis à l’échelle des événements de rupture locaux (maille du réseau), fournissant ainsi de nouveaux outils pour la modélisation de réseaux multiples.
En conclusion, nous utiliserons une combinaison sans précédent de techniques expérimentales à la pointe et de simulations au niveau moléculaire pour comprendre les mécanismes fondamentaux qui régissent le comportement mécanique macroscopique de réseaux d'élastomères simples et multiples. Cette approche novatrice pourrait conduire à de nouvelles propositions pour la conception architecturale de ces matériaux.
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