Etude de la structure, de la dynamique et des interactions de la surface des nanocatalyseurs fibreux par (DNP)-RMN des solides à haut champ – EOS

Les nanoparticules (NP) de silice de morphologie fibreuse (KCC-1) recouvertes d’oxyde de titane et fonctionnalisées avec des chaînes amine (KCC-1-TiO2-NH2) sont des matériaux prometteurs pour la capture du CO2 et sa photoconversion en carburants et en produits chimiques. Ces nanocatalyseurs auront l’avantage de combiner une surface spécifique élevée, une grande accessibilité, une capture efficace du CO2 et une bonne stabilité dans l’eau. Il reste, cependant, de nombreuses questions non résolues sur la structure et l’activité de ce type de nanophotocatalyseurs. Ces questions portent notamment sur (i) la structure de la surface de TiO2 et son interaction avec des réactifs (CO2 et H2O), (ii) la structure des phases TiO2 supportées sur silice et la nature des interactions SiO2-TiO2, (iii) l’orientation et la mobilité des chaînes amine greffées. Le projet EOS vise à obtenir ces informations en développant des instruments et des méthodes de (DNP)-RMN des solides innovants car cette spectroscopie est bien adaptée à la caractérisation des matériaux hétérogènes et/ou désordonnés. Les techniques développées dans ce projet ouvriront de nouvelles possibilités pour la détection des noyaux quadripolaires peu sensibles (47,49Ti, 14N, 17O) proches des surfaces. Nous concevrons notamment une instrumentation innovante pour l’observation de ces isotopes en utilisant le spectromètre RMN 1,2 GHz. Nous explorerons aussi de nouvelles approches pour améliorer la sensibilité de la DNP-RMN 800 MHz. Des méthodes RMN spécifiques seront introduites pour observer sélectivement les noyaux quadripolaires proches des surfaces et sonder leurs interactions avec les réactifs (H2O, CO2). Ces nouvelles techniques (DNP)-RMN conduiront à une meilleure compréhension de la structure et de la dynamique de la surface des KCC-1-TiO2-NH2 et de leurs interactions avec les réactifs. Cette nouvelle connaissance sera utilisée pour améliorer la conception des nanocatalyseurs et leurs performances. Ce projet vise à résoudre des problèmes importants en RMN, catalyse hétérogène et sciences des matériaux. Il débouchera sur de nouvelles opportunités pour la conception des photocatalyseurs, qui sont aujourd’hui une technologie-clé pour relever le défi d’une énergie propre.