Dynamique de relaxation induite par la correlation dans les molecules complexes excitées par UVX – CIRCE

Le but du projet CIRCÉ est d'exploiter les nouvelles possibilités offertes par les sources d'impulsions ultracourtes
d'utraviolet-extrêmes (UVX) afin d'étudier le rôle joué par le caractère "N-corps" de la fonction d'onde moléculaire,
sur la stabilité de systèmes carbonés complexes. Nous explorerons comment l'absorption d'un photon énergétique initie
une excitation électronique qui peut impliquer plusieurs électrons (due à la corrélation) et comment cette excitation induit des mécanismes
ultrarapides mettant en jeu les couplages entre degrés de libertés électroniques et nucléaires (post Born-Oppenheimer). De récentes expériences ont
montrées l'importance des dynamiques de charges et des transferts d'énergie suite à l'absorption d'un photon UVX et ont
permis d'élucider cs mécanismes et d'en mesurer les échelles de temps mais uniquement pour des systèmes moléculaires très
simples (di/tri-atomique) (voir l'article de revue: F. Lépine et al. Nature photonics 8, 195-204 (2014)). L’extension de ce type d'expérience à des systèmes polyatomiques plus complexes est crucial pour le développement de ce domaine émergeant notamment pour que d'autres communautés puisse bénéficier de ces avancées.
Notre programme de recherche abordera la cas largement inexploré des molécules complexes, composés de plusieurs dizaines d'atomes. Dans le projet CIRCÉ, nous étudierons en particulier les molécules carbonées modèles que sont les HAPs (hydrocarbures aromatiques polycycliques) et les fullerènes (tels que C60) qui ont un intérêt dans de nombreux domaines tels que l'astrophysique ou le photovoltaïque. Ces systèmes ont des
propriétés physico-chimiques idéales pour cette étude avec notamment de forts effets de corrélation en photoïonisation.
Nous utiliserons une expérience d'imagerie de vitesse d'électrons et d'ions résolue en temps ainsi que la spectrometry de masse pour étudierle processus d'excitation électronique et les relaxation non-adiabatiques au moyen d'une source UVX accordable à impulsions courtes. Nous pousserons également le développement de la prochaine génération d'expériences en photophysique moléculaire UVX de systèmes complexes nécessitant d'atteindre un contrôle inégalé de ces impulsions et une précision attoseconde. Ceci nous permettra en perspective, d'aborder la question de la dynamique de charge cohérente attoseconde dans des molécules complexes. Ceci sera réalisé dans le programme CIRCÉ en explorant des approches inédites pour contrôler et obtenir une précision ultime sur les sources d'impulsions UVX courtes. Nous utiliserons plusieurs approches théoriques complémentaires basées sur une approche champ moyen, multielectronique et non-adiabatique pour à la fois pousser la compréhension des expériences et tester ces approches. Afin d'assurer le succès de CIRCÉ, le projet est bâti sur un consortium d'experts en physique
moléculaire ultrarapide (ILM) et en sources UVX (CELIA) et des approches à N-corps pour l'interaction lumière-molécule (LPT). Le projet bénéficiera également de collaboration avec des spécialistes mondialement reconnus des effets multiélectroniques (A. Kuleff, Heildelberg) et de l'astrochimie (Prof. C. Joblin et Prof. A. Tielens (univ. Leiden)) afin de développer la connexion entre notre programme de recherche et son implication dans d'autres domaines.