Simulation Multiéchelles des Ions aux interfaces Solide-Liquide – SIMISOL

Nous nous proposons de développer une description multiéchelles de la sorption et du transport des ions dans les milieux hétérogènes chargés, qui tienne compte de la spécificité chimique. Nous mettrons en œuvre cette approche dans le cas des minéraux argileux, qui portent une charge structurale permanente négative. Ces minéraux sont le constituant principal des formations géologiques étudiées en France, en Belgique et en Suisse, dans le cadre de la recherche de sites de stockage en couche géologique profonde des déchets radioactifs. L’utilisation de ces matériaux comme barrières ouvragées est également envisagée dans ce contexte. L’évaluation de la performance des argiles comme barrières de rétention nécessite une compréhension détaillée, ainsi qu’une capacité de prédiction, de la façon dont les espèces radioactives, qui sont souvent chargées, sont transportées à travers ces matériaux poreux et fixés par eux.Nous y parviendrons par une approche de changement d’échelle (« coarse-graining ») dans laquelle chaque niveau de description est calibré sur un niveau plus fondamental, depuis des représentations atomiques vers des descriptions mésoscopiques et hydrodynamiques. Dans un premier temps, nous obtiendrons une description réaliste des ions au voisinage d’une surface d’argile aux échelles atomiques et mésoscopiques. Dans un second temps, et une fois ces modèles validés par comparaison à des données expérimentales, nous les utiliserons pour fournir des données difficilement accessibles expérimentalement, afin de compléter la compréhension des processus de sorption et de transport des cations au niveau microscopique. Nous lèverons deux verrous scientifiques associés à cette stratégie de coarse-graining: (i) d’une part l’élaboration d’un champ de force réaliste pour la simulation moléculaire classique d’ions (y compris des ions multivalents et polarisables) au voisinage d’une surface d’argile, à partir de simulations ab-initio ; (ii) d’autre part la calibration sur les simulations moléculaires de modèles mésoscopiques du même système. Cette approche « bottom-up » permettra d’expliquer comment les interactions spécifiques à courte portée modifient les effets électrostatiques et hydrodynamiques à plus longue portée. De plus elle permettra de calculer les paramètres correspondant aux différents niveaux de modélisation, qui sont généralement ajustés sur les données expérimentales ou choisis de façon arbitraire.Ce projet de recherche fondamentale associera des théoriciens de laboratoires académiques (fournisseurs de modèles) et l’agence industrielle et de recherche en charge de la gestion des déchets nucléaires en France (utilisateur final industriel, ANDRA). La description multiéchelles de la sorption et du transport des ions au voisinage des surfaces chargées, tenant compte de la spécificité chimique et développée ici dans le cas des argiles, trouvera des applications dans de nombreux domaines scientifiques et technologiques, tels que la biologie, la chimie analytique et séparative, la microfluidique, la dépollution de l’eau ou encore de nombreux processus industriels et environnementaux. Une partie des résultats obtenus seront utilisés par l’ANDRA dans ses documents à destination du grand public ou des institutions gouvernementales et parlementaires. Enfin, les modèles mésoscopiques auxquels nous aboutirons pourront ensuite être exploités par la communauté de l’homogénéisation mathématique pour le passage de l’échelle du pore à celle de l’échantillon macroscopique.