Imagerie Nanométrique Femtoseconde par diffraction X cohérente – I-NanoX

Le développement d’une ligne de lumière appropriée à l’imagerie par diffraction a nécessité de nombreuses étapes, appuyées par des simulations numériques, tant au niveau du laser que de la source. Afin de maximiser le flux de photons et la cohérence spatiale du faisceau sur l’échantillon, un senseur de front d’onde a été développé pour les courtes longueurs d’onde. Grâce à de nombreuses collaborations, nous avons mis en œuvre des techniques d’imagerie originales et adaptées aux propriétés de notre installation. L’imagerie par diffraction cohérente repose sur des algorithmes itératifs permettant de retrouver la phase spatiale du champ électrique diffracté par un échantillon isolé afin de reconstruire son image. Les techniques d’holographie permettent une reconstruction directe et non ambiguë, et sont donc performantes en cas de faible signal. La formation des étudiants sur faisceau d’ions focalisé a permis de créer des échantillons avec des détails sub-100 nanomètres. Enfin, l’expertise du groupe Attophysique des dispositifs pompe-sonde a permis de réaliser la ligne à retard infrarouge/XUV, avec une précision femtoseconde, alors que les bras de l’interféromètre mesurent 10m chacun.

Le travail d’optimisation de l’ensemble du dispositif de génération de rayonnement XUV et de son transport jusqu’aux échantillons a permis de disposer de 10^9 photons par impulsion (de 20fs) à 32 nm (H25) dans une tache focale de 5 microns, soit un éclairement de 10^12 W/cm². Grâce à l’utilisation du senseur de front d’onde, la cohérence spatiale du faisceau est supérieure à 0.8. Une nouvelle technique de mesure de la cohérence spatiale d’un faisceau laser monotir a été mise au point. En parallèle, nous avons optimisé notre dispositif vers de plus courtes longueurs d’onde. Ainsi, le flux de photons à 20 nm (H39) est de 10^8 photons par tir laser.
Cette source de rayonnement unique au monde nous a permis de démontrer l’imagerie sans lentille sur une source de laboratoire avec une résolution spatiale de 78 nm (deux fois la longueur d’onde) en un tir laser unique, soit 20 fs de résolution temporelle potentielle. De même, nous avons mis en œuvre pour la première fois l’holographie par transformée de Fourier avec références étendues, technique plus robuste et mieux adaptée aux caractéristiques de notre source que l’utilisation d’algorithmes itératifs de reconstruction de la phase. Nous avons développé une nouvelle technique d’imagerie tridimensionnelle permettant elle aussi l’utilisation d’impulsions laser uniques, basée sur le principe de la vision stéréoscopique humaine.

La possibilité offerte par notre ligne de lumière de combiner des résolutions spatiale sub 100nm et temporelle de 20fs ouvre de nouvelles voies pour l’étude de dynamiques en physique des solides. Dans de nombreux cas, l’interaction entre l’échantillon et le laser de pompe entrainant sa destruction, il est indispensable de pouvoir acquérir chaque image en une unique impulsion XUV. Cette capacité, auparavant réservées aux très grands instruments que sont les lasers à électrons libres, est dorénavant disponible pour tout laboratoire disposant d’un laser TW commercial. Les premières expériences de démonstration permettront d’étudier par exemple la dynamique d’expansion de nanoplasma créés par laser. D’autres études, tels que le nanomagnétisme ou d’autres transitions de phase, sont en projet. Notre laboratoire étant en outre ouvert aux utilisateurs étrangers (à travers des appels à projet aux niveaux national et européen), d’autres équipes de recherche ont déjà fait part de leur intérêt pour l’utilisation de notre installation.
Outre les applications, les développements se poursuivront. Outre l’imagerie 3D simple tir, nous allons mettre en œuvre l’imagerie sans lentille en réflexion. L’absorption des radiations XUV étant très fortes dans la majorité des matériaux, cette nouvelle géométrie permettra l’étude d’échantillons épais ou déposés sur des substrats opaques.

Les résultats du projet ont été publiés dans des revues de renom (5 articles publiés, 2 soumis et 3 en préparation), dont Physical Review Letters et Optics Express. De plus, ils ont fait l’objet de multiples présentations lors de conférences internationales, dont la moitié en tant qu’orateurs invités. Ces articles concernent tant le travail sur la source XUV [Ge Opt. Express 2013, Ge JMO 2013, Mahieu soumis à Appl. Opt.…] que les résultats d’imagerie [Gauthier PRL 2010, Ge Opt. Express 2013…].

Imager des objets individuels avec une résolution spatiale de quelques nanomètres et une résolution temporelle de quelques femtosecondes revêt une importance fondamentale dans de nombreux domaines de la science et constitue aujourd’hui un défi fascinant. Par exemple, la question de savoir s'il est possible de déduire, par un simple effet d'échelle, les principales propriétés physiques d'un matériau lorsqu'il est confiné à une échelle nanométrique est toujours ouverte. L'objectif du projet I-NanoX est de démontrer l'imagerie ultrarapide à l'échelle nanométrique. Les progrès de la diffraction cohérente de rayon X ont démontré le très grand potentiel de cette technique pour imager des structures nanométriques uniques et non périodiques. Le principe de l’imagerie par diffraction X cohérente est extrêmement simple: un faisceau de rayons X cohérents illumine l’objet étudié et la figure de diffraction est mesurée dans le champ lointain sur un détecteur à résolution spatiale. Pour inverser la figure de diffraction et ainsi obtenir une image dans l’espace réel, il est nécessaire de connaitre les phases du champ sur le détecteur. Ceci est réalisé par un algorithme itératif. Des études réalisées sur le Laser à Électrons Libres FLASH ont déjà démontré la faisabilité de mesures mono-coup avec une résolution spatiale de quelques dizaines de nanomètres. Plus récemment, une résolution temporelle de quelques picosecondes a été atteinte. Cependant, accéder à des dynamiques ultrarapides impose de travailler dans le régime mono-coup, rendant impossible l'utilisation de sources de rayons X mous cohérents contrôlées par laser du fait de leur faible efficacité. Leur faible coût et leur disponibilité en font pourtant une alternative intéressante. Le groupe du CEA/Saclay a récemment levé ce verrou en utilisant une source harmonique très intense, générant des énergies jusqu’à des microjoules. Elle est contrôlée par un laser femtoseconde commercial standard et utilise des conditions d’accord de phase améliorées. Des figures de diffraction d’objets isolés ont été obtenues en un seul tir laser à 32 nm, avec un temps d’intégration de 20 fs, et une résolution spatiale de 120 nm. La résolution optimale obtenue atteint 60 nm dans une configuration multi-coups. Enfin, la synchronisation naturelle de la génération d’harmoniques avec le laser de pompe conduit à du bruit de synchronisation inférieur à la femtoseconde, et facilite grandement les études résolues en temps. L'objectif premier du projet I-NanoX consiste à améliorer et utiliser cette source afin de rendre possible l'imagerie résolue en temps. Dans ce cadre, un effort important sera ainsi accorder à l'optimisation de la source du rayonnement ainsi qu'à son transport jusqu'à l'échantillon à étudier afin d'augmenter le flux de photons. Afin d'atteindre des résolutions spatiales de l'ordre de la dizaine de nanomètres, nous envisageons de développer une source de rayonnement à 13 nm utilisant un dispositif à deux couleurs. De même, nous étudierons différentes techniques d'imagerie sans lentille. Pour cela, en collaboration avec l'université d'Uppsala et l'Institut Paul Scherrer nous développerons un code d'inversion d'image adapté à nos conditions expérimentales. Une part importante des collaborations sera accordée au développement d'échantillons d'une résolution suffisante avec le Laboratoire de Photonique et de Nanostructures. Afin de démontrer l'imagerie cohérente résolue en temps, nous proposons d'étudier la transition de phase ultrarapide d'un échantillon nanométrique chauffé par un laser infrarouge ultrabref et intense.