– ETSFG

Le graphène, correspondant à une simple couche de graphite, est un matériau d?intérêt croissant. Le croisement linéaire des bandes de conduction et de valence au niveau de Fermi en fait un matériau très intéressant au niveau fondamental (« électrons de Dirac ») et pour des applications originales dans les composants électroniques (transistor ambipolaire par exemple). Les deux méthodes principales pour le produire sont l?exfoliation du graphite (« méthode du ruban adhésif ») et la croissance épitaxiale sur le carbure de silicium. La première méthode produit des échantillons de grande qualité caractérisés par une forte mobilité électronique mais dont la taille reste trop limitée. Avec la seconde approche, des échantillons plus grands sont produits mais présentent une plus basse mobilité. Dans ce projet, nous étudierons des approches alternatives pour produire des échantillons larges et d?excellente qualité de couches de graphène détachées de leur substrat. Nous évaluerons leurs propriétés électroniques et optiques dans différentes configurations. D?une part, nous utiliserons la croissance catalytique du graphène sur substrat métallique (nickel en particulier) suivi d?un découplage du substrat (par exemple par intercalation). D?autre part, nous explorerons le découplage des différentes couches dans des monocristaux de graphite. Ceci peut être obtenu par intercalation d?alcalins, d?alcalinoterreux, ou de terres rares. L?intercalation peut mener à découplage total des couches et donc à une structure de bandes linéaire des bandes ? autour du niveau de Fermi. Différentes méthodes spectroscopiques seront utilisées pour sonder la structure électronique et les propriétés vibrationnelles du graphène et de son interaction avec l?environnement. Des approches théoriques/numériques et expérimentales seront combinées. La spectroscopie de photoémission résolue en angle (ARPES) dévoilera la structure de bandes. Les spectroscopies Raman et de rayons X inélastiques sonderont les propriétés vibrationnelles. La spectroscopie de perte d?énergie à haute résolution (EELS) donnera des informations sur les propriétés diélectriques (plasmons?) et la dispersion de phonons. La dépendance attendue des propriétés électroniques et vibrationnelles en fonction de l?interaction des couches de graphène (hybridation des bandes par interaction avec le substrat, dopage, formation d?impuretés?) sera analysée en détail par les expériences. Les mesures spectroscopiques seront accompagnées de calculs ab initio avancés. Les propriétés structurales du graphène sur différents substrats (orientation, buckling, transfert de charge?) et les propriétés vibrationnelles (phonons) seront calculées par différentes méthodes basées sur la théorie de la fonctionnelle de la densité. L?interprétation des spectres de photoémission nécessitera des calculs de la structure de quasi-particules sur la base de la théorie de perturbation à N corps. Certains calculs peuvent être réalisés en partant de codes existants. Mais des développements conceptuels et méthodologiques importants seront nécessaires pour étudier les systèmes complexes comportant de nombreux atomes dans la cellule unité où la théorie de perturbation à N corps est trop gourmande en moyens de calcul. La théorie de la fonctionnelle de la densité sera utilisée en générant des fonctionnelles hybrides pour le calcul de la structure de quasi-particules. Une partie du projet concernera donc l?implémentation des ces fonctionnelles dans un code ab initio public et les fonctionnelles seront testées et/ou adaptées pour les systèmes graphitiques. L?objectif final du projet est de comprendre et de contrôler l?interaction du graphène avec le substrat ou avec d?autres couches (dans les composés intercalés). L?espoir est de pouvoir décoller des mono-couches de graphène pour les déposer sur des substrats isolants. Les conditions optimales de préparation des échantillons pour les applications en transport, en électronique et en optoélectronique seront recherchées.