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L?objectif de ce projet est de réaliser une percée dans la compréhension du renforcement des élastomères chargés, dans les régimes de déformation linéaires et non-linéaires, en fonction de la nature et de la force des interactions charges/matrices. Plus précisément, nous souhaitons comprendre en profondeur la dynamique lente de l?élastomère à l?interface avec les particules renforçantes et son rôle en ce qui concerne les propriétés physiques. Nous élaborerons des systèmes nouveaux à base de poly(isoprène) et de silice colloïdale, conçus pour être à la fois très bien contrôlés et suffisamment proches de systèmes ?réels?. On utilisera une procédure innovante de dispersion des charges, basée sur une méthode de transfert en solvant, et des traitements chimiques et/ou physico-chimiques sur-mesure de la surface de silice, afin de contrôler les interactions charges/matrice de façon très fine. Nous contrôlerons de cette façon à la fois la force et la nature des interactions de surface et la qualité de la dispersion. Nous étudierons les propriétés mécaniques aux faibles amplitudes de déformation (régime linéaire), aux amplitudes intermédiaires (effet Payne) et aux grandes amplitudes (plasticité, effet Mullins, deuxième effet Payne). Les mesures mécaniques seront couplées à des expériences microscopiques réalisées in-situ (diffusion aux petits angles, RMN). La diffusion aux petits angles sera utilisée pour caractériser la dispersion des charges, la spectroscopie mécanique et diélectrique pour caractériser l?état dynamique de la matrice élastomère. Nous allons combiner trois approches nouvelles : 1) Pour obtenir une description très détaillée du comportement de la matrice élastomère, nous utiliserons ou développerons des méthodes de RMN innovantes, qui donneront accès aux hétérogénéités de la densité de réticulation locale et de l?état dynamique local. 2) Pour faire le lien de façon quantitative entre la physique des élastomères chargés et la dynamique des films fins de polymères, nous poursuivrons le développement d?approches de modélisation numériques-théoriques multi-échelle, permettant d?atteindre les échelles spatiales et temporelles pertinentes pour la physique de ces systèmes. 3) Pour obtenir une description détaillée des mécanismes locaux de déformation aux moyennes et grandes amplitudes, nous effectuerons des expériences de RMN et de diffusion aux petits angles sur des systèmes déformés in-situ. Finalement, le but du projet est d?arriver à prédire les propriétés mécaniques en fonction des traitements de surface réalisés sur-mesure, depuis les propriétés linéaires jusqu?aux propriétés non-linéaires (plasticité, effet Mullins, deuxième effet Payne), ce qui ouvrira la voie au design d?élastomères chargés ayant des propriétés améliorées. Les innovations proposées dans ce projet (interfaces contrôlées sur-mesure, combinaison d?études mécaniques et microscopiques détaillées, y compris aux grandes déformations, modélisation multi-échelle) reposent de façon très forte sur les travaux et les résultats récents des groupes participant au projet. Le projet permettra d?instaurer une synergie très forte entre les compétences et approches complémentaires de ces groupes.