– ATTO-WAVE

Visualiser la dynamique spatiotemporelle des électrons au sein des atomes et des molécules est identifié comme un objectif majeur des sciences de la matière (c.f. rapport DOE 2007). Pour observer en temps réel la dynamique électronique, à l?échelle sub-femtoseconde, on doit utiliser des impulsions de durée attoseconde (as). Depuis 2001, mise en évidence de la génération d?impulsions de lumière attosecondes, ce domaine de recherche s?est développé si rapidement qu'on parle maintenant de « technologie attoseconde» et de « science attoseconde». Au c?ur du projet ATTOWAVE, nous voulons générer des impulsions ou paquets d?ondes cohérents ultra-brefs, de lumière et de matière, les faire interagir avec un système moléculaire, et extraire simultanément l'information temporelle et spatiale sur le système à partir des signatures de son interaction avec le paquet d?ondes. Nous considérerons deux types d?interaction : d'une part, celle d'un paquet d?ondes électronique avec une molécule en phase gazeuse dans un champ laser intense qui donne lieu à la génération d?harmoniques d?ordre élevé (HHG), et, d'autre part, la photoionisation (PI) de la molécule par une impulsion lumineuse cohérente ultra-brève. La caractérisation complète du paquet d?ondes sortant donne accès au dipôle de transition entre les orbitales de valence et un large continuum dont l?amplitude et la phase contiennent l'information sur la structure électronique du système et doivent permettre de l?imager. L?"imagerie" spatio-temporelle de la fonction d?onde, avec des résolutions respectivement Angström et attoseconde, constituerait un outil sans équivalent pour sonder la matière. Le premier objectif d?ATTOWAVE est de mener parallèlement les études de la HHG et de la PI dans les molécules, afin de les comparer. Dans une première étape, l?imagerie d?orbitales stationnaires à partir de l'analyse tomographique de la HHG sera évaluée expérimentalement et théoriquement. Ceci implique la détermination expérimentale complète (amplitude et phase) du dipôle, et l?examen théorique détaillé du processus de reconstruction tomographique. En comparant les dipôles mesurés, d?une part, dans la HHG, d?autre part, dans la PI de molécules alignées, par la technique des corrélations vectorielles, nous évaluerons la contribution de plusieurs orbitales à la HHG. La résolution des différentes contributions, donne accès au mouvement électronique dans la molécule excitée avec une résolution sub-fs et sub-Å. De même, nous étudierons théoriquement et expérimentalement l?extraction de la phase du dipôle de l?ionisation cohérente "à plusieurs couleurs" XUV+IR, menant à imager directement une orbitale moléculaire à partir de la PI. Le deuxième objectif d?ATTOWAVE est de démontrer l?intérêt des études dynamiques qui utilisent des impulsions cohérentes ultra-brèves. pour imager une orbitale transitoire, en exploitant les données complémentaires fournies par la HHG et la PI.. Nous considérerons la dynamique dans deux cas : l'isomérisation acétylène-vinylidène (C2H2) et la dissociation du protoxyde d'azote (N2O) par des sondes as. La PI cohérente "à plusieurs couleurs" XUV+IR est un processus très riche, où les interférences entre plusieurs chemins quantiques permettent un contrôle cohérent de la dynamique à l?échelle as. Finalement, nous étudierons le couplage entre les dynamiques électronique et nucléaire dans la PI dissociative de la molécule H2, après excitation résonnante par des impulsions XUV femtosecondes, puis par des trains d'impulsions XUV attos. Le troisième objectif d?ATTOWAVE est de développer les outils « attosecondes » essentiels au programme proposé. Les performances des sources lasers seront étendues en termes de durée d'impulsion, d'énergie, d?accordabilité et de taux de répétition. Nous développerons des amplificateurs paramétriques optiques d?impulsions dans l?IR moyen, stabilisées en phase et ultra-brèves. Nous implémenterons une nouvelle technique de compression des impulsions. Une source XUV d?impulsions attosecondes isolées microjoules sera développé à partir des lasers IR-moyen. Enfin, nous développerons une source HHG à ultra haute cadence nécessaire aux études de la PI par les corrélations vectorielles. Cette source sera un outil unique pour étudier la dynamique moléculaire ultra-rapide. Le projet ATTOWAVE réunit des laboratoires SPAM, CELIA, ISMO, LCPMR, dont les expertises sont reconnues au niveau international dans les domaines de la HHG, de la dynamique moléculaire, de la R&D laser, tant sur le plan expérimental que théorique. Cette complémentarité sous-tend un effort concerté exceptionnel vers l?objectif commun, très ambitieux, de l?imagerie résolue en temps de la dynamique moléculaire. Dans un environnement international très concurrentiel, ATTOWAVE fédère l'effort des communautés françaises des lasers et de la dynamique moléculaire pour faire émerger la science attoseconde.