– MoCaMAR

La communauté des physiciens de l'atmosphère souffre d'un manque de mesures fiables, rapides résolues spatialement et temporellement pour toute une variété de molécules et radicaux atmosphériques jouant un rôle majeur dans la chimie de l'atmosphère, malgré leur infime concentration. Un grand nombre d'oxydants agissent sur la composition de l'atmosphère, donnant parfois naissance à une chimie locale qui "nettoie" l'atmosphère. Par exemple, bien qu'il soit établi que BrO est l'un des principaux responsables de la destruction de l'ozone et de la déposition de mercure dans le manteau neigeux, son origine reste mal comprise en raison de l'absence de mesures suffisamment résolues dans le temps et dans l'espace. Toute information sur la distribution et la concentration de ces espèces peu stables est essentielle pour les physiciens de l'atmosphère : elle permettrait d'affiner les modèles atmosphériques toujours plus complets, complexes et fondamentaux pour la compréhension et la prédiction de l'évolution du climat. Depuis plusieurs années, notre équipe travaille à l'élaboration d'instruments de terrain, dédiés à la mesure in situ de traces de gaz dans l'atmosphère via leur spectre d'absorption infrarouge (rovibrationnel). A travers de nombreuses collaborations ces instruments ont été éprouvés dans des contextes variés : en laboratoire (mesure du rapport isotopique de l'eau, Groningen), à proximité d'un volcan (mesures de la composition des gaz éjectés par une fumerole, Naples), en vol sur un avion de «tourisme» (mesure du méthane troposphérique, LSCE, Paris) ou encore, plus récemment, à bord d'un avion stratosphérique non pressurisé (rapport isotopique de l'eau, mission AMMA-SCOUT, Burkina-Faso). Cette dernière campagne, la plus éprouvante pour le matériel, a démontré que nos spectromètres peuvent fonctionner dans des conditions de pression, de températures et de vibrations très dures (70 mbar, -50°C, à proximité des réacteurs). Par ailleurs, en laboratoire, nous avons développé au début des années 2000, une technique haute sensibilité exploitant le peigne de modes des lasers femtosecondes. Ces lasers sont parfaitement adaptés pour atteindre les bandes de transitions électroniques dans le proche UV d'un grand nombre d'oxydants. Des progrès technologiques récents ont rendu ces sources lasers suffisamment robustes et compacts avec d'excellentes performances, couvrant en particulier une large gamme spectrale. Cela permet que cette source soit à la base d'un instrument transportable, faisant des mesures rapides, locales, résolues en temps pour un large éventail d'espèces moléculaires, ce qu'aucun autre instrument jusqu'ici n'a en été capable de réaliser. En laboratoire, nous avons d'ores et déjà prouvé les qualités de cette nouvelle technique. Le principe consiste à faire coïncider le large (5nm) peigne de modes émis par le laser femtoseconde à celui d'une cavité haute finesse passive dans laquelle passe un flux constant d'air aspiré. On utilise ensuite un réseau pour disperser la lumière transmise après la cavité sur un détecteur CCD. On fera attention à ce que l'intervalle de fréquence libre de notre système de détection ne soit que très peu supérieure à la largeur spectrale intrinsèque du laser de manière à avoir une résolution maximale. En utilisant une cellule d'environ 1 mètre, ce montage expérimental d'absorption multiplexe permet typiquement d'enregistrer un spectre en quelques secondes qui aurait été obtenu après 10 km de parcours. Dans le proche UV, nous avons déjà atteint un seuil de détection équivalent à une absorption de quelques 10-9cm-1, soit une concentration d'environ 1 pptv pour la majorité des molécules considérées ici et moins de 1 pptv pour les molécules présentant les plus grandes sections efficaces d'absorptions (IO, BrO, OBrO, OClO). Notre projet se focalisera d'abord sur les espèces BrO, IO, H2CO, qui sont détectables dans le bleu et le proche UV (340-460 nm). Dans un deuxième temps, d'autres molécules pourront être mesurées en atteignant les gammes spectrales utiles par triplage ou quadruplage en fréquence (OH, SO2, O3, DMS, DMSO). Ce nouveau spectromètre basé sur un laser femtoseconde sera réalisé dans l'année suivant l'acquisition de la source laser. Suivront plusieurs mois de tests de validation en collaboration directe avec l'équipe du LGGE sur des échantillons titrés en laboratoire. Nous installerons ensuite notre prototype à Dumont D'Urville, une base côtière permanente en Antarctique où l'équipe LGGE supervisera la stratégie de mesures avec l'aide d'un membre de notre groupe. L'objectif est ici de documenter pour la première fois IO et BrO, deux radicaux jouant un rôle importants dans le cycle atmosphérique du DMS. Ce cycle est étudié par le LGGE dans le cadre de la collaboration ORE CESOA (Observatoires de Recherche en Environnement, CyclE du SOufre dans les zones Australes).