RAMan sous IRradiation In-Situ – RAMIRIS

Ce projet vise à développer une approche expérimentale originale pour suivre les altérations de solides sous faisceau de particules (He2+, e-) : la spectrométrie de diffusion Raman, in-situ, sous irradiation. Actuellement, la très grande majorité des caractérisations d'échantillons irradiés se fait post-irradiation, avec le risque de possibles évolutions des systèmes irradiés et de leurs défauts induits avant caractérisation ex-situ. Le présent projet permettra d'accéder directement aux modifications et aux défauts induits. Les équipements de spectrométrie Raman seront²articulière du projet est d'introduire, dans une seconde étape, des techniques de diffusion Raman résolues en temps. Couplées à des irradiations pulsées, elles donneront accès aux espèces transitoires créées lors de l'irradiation et ainsi à un champ d'investigations où très peu de méthodes peuvent être opérationnelles à ce jour. - Deux grandes thématiques matériaux sont prévues : - * Radiolyse aux interfaces modèles solide/eau (solide=SiO2, UO2, MgO), avec des applications dans l'aval du cycle électronucléaire (UO2 : aval du cycle ; MgO : transmutation). Les carbures (UC et autres) seront également considérés, vu l'importance de ces matériaux dans les réacteurs du futur. La spectroscopie Raman sera associée à une caractérisation électrochimique du solide et de la solution. La résolution temporelle Raman est un atout important pour ces études, pour la détection d'espèces transitoires. - * Suivi de l'endommagement de matériaux sous irradiation à haute température (600-1200°C). Il s'agit ici notamment de mieux connaître et de prévoir les comportements de matériaux dans des conditions qui seront celles des réacteurs du futur. Les matériaux visés sont essentiellement SiC et UO2. Sur cet aspect, un système Raman pulsé est le meilleur moyen d'éliminer l'émission thermique qui masquerait l'information Raman au dessus de 800-1000°C. - Les altérations sous irradiation induisant très souvent des inhomogénéités tant chimiques que structurales, l'équipement prévu inclut un dispositif d'imagerie Raman permettant d'identifier et de caractériser ces inhomogénéités. L'imagerie Raman systématique des échantillons permettra un contrôle rigoureux des états physicochimiques des interfaces, pré- puis post-irradiation, ceci étant une garantie de la validité des résultats obtenus. - Ce projet s'appuie sur des tests de faisabilité effectués fin 2005. Ces tests ont prouvé qu'il est possible de suivre par Raman l'altération d'une interface solide UO2/eau, sous faisceau He2+, avec une caractérisation électrochimique corrélée du solide et de la solution. Ces tests valident donc l'idée directrice de RAMIRIS. - Le projet ne se limite pas à ces deux thématiques. Une fois les équipements développés et opérationnels sur les accélérateurs des laboratoires partenaires de ce projet, il sera possible de les appliquer sur tout autre accélérateur, plus généralement sur tout environnement expérimental complexe où une caractérisation Raman in-situ, éventuellement résolue en temps, peut apporter une information intéressante. Des contacts ont déjà été établis avec l'accélérateur d'électrons ELYSE (Orsay), pouvant travailler en pulsé, et le synchrotron SOLEIL (DRX/EXAFS/Raman couplés à haute température). Les possibilités d'application en laboratoire chaud (CEA Marcoule) pourront également être envisagées. Les derniers mois du projet seront pour partie consacrés à étudier ce type d'applications, qu'il est prévu de poursuivre et de renforcer à la suite du projet. Dans l'esprit des auteurs de la présente demande, les équipements prévus sont destinés à une utilisation 'nomade', sur tout site d'intérêt potentiel, dans une démarche de transfert des méthodologies développées. - Les auteurs sont impliqués par ailleurs dans un large programme de collaboration au niveau européen (réseau ACTINET) qui a été accepté en 2005. Il porte sur UO2 et les problématiques liées au devenir du combustible nucléaire usag