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Ce projet propose une nouvelle technique de diffraction électronique en phase gazeuse qui utilise l'état de l'art de la technologie laser d'impulsions de quelques cycles optiques. En principe, cette méthode permet une analyse structurale d'espèces moléculaires transitoires avec une résolution temporelle de quelques femtosecondes. - - Les progrès spectaculaires en physique des lasers ont ouvert la voie au contrôle complet de l'ionisation tunnel d'atomes et de molécules dans le domaine temporel attoseconde. Ce contrôle est rendu possible par le verrouillage de la phase relative enveloppe-porteuse d'impulsions de quelques cycles optiques. Proposé dans les années 1990, le modèle dit de recollision a permis d'expliquer les effets hautement non linéaires comme la génération d'impulsions XUV attosecondes en termes d'orbites quasi-classiques de l'électron éjecté. Ce dernier est ramené vers la molécule par le champ électrique laser et rediffuse sur le cœur ionique. - - Nous proposons de contrôler la dynamique attoseconde de la recollision dans des molécules spatialement alignées grâce à des impulsions de quelques cycles optiques dont la phase relative est verrouillée. L'objectif principal est de mettre en évidence la diffraction électronique moléculaire résolue en temps. Lors de la recollision, l'impact électronique est entièrement piloté par le champ laser. La longueur d'onde de De Broglie étant de l'ordre des distances internucléaires, la diffraction électronique résultante ouvre la voie à une signature structurale moléculaire. La recollision est définie comme élastique quand l'électron n'échange pas d'énergie avec le cœur ionique. C'est ce régime qui nous intéresse pour l'imagerie proposée ici. - - La méthode expérimentale repose sur le contrôle de l'ionisation et de la recollision par des impulsions de 5 fs verrouillées en phase relative dans la gamme d'éclairement de 10^{14} W/cm^2. Les électrons sont analysés par spectroscopie à temps de vol dans la gamme 0-400 eV. Leurs corrélations avec les ions moléculaires et les fragments permettent d'extraire les spectres de photoélectrons diffractés élastiquement et d'isoler la contribution inélastique indésirable. - - La première étape est dédiée au contrôle de l'alignement et de l'orientation moléculaire afin d'obtenir un bon contraste des figures de diffraction. L'alignement non-adiabatique impulsionnel est induit par une première simple ou double impulsion de faible éclairement. La stratégie de l'excitation sera définie grâce un travail théorique important afin d'optimiser la distribution moléculaire d'alignement pendant le rephasage des paquets d'ondes rotationnels. En particulier, le contrôle de l'alignement et de l'orientation spatiale de molécules polaires présente un très grand intérêt pour la diffraction électronique. - - La deuxième étape est l'analyse complète expérimentale et théorique de la diffraction. Les figures de diffraction sont extraites des spectres résolus en énergie et en angle d'émission des électrons qui ont recollisionnés élastiquement. Les interférences spatiales des figures de diffraction donnent les différentes distances internucléaires pourvu que ces dernières soient de l'ordre de la longueur d'onde de De Broglie de l'électron au moment de la recollision. Une méthode plus précise reposera sur un modèle à un électron actif à 3 dimensions spatiales afin de définir la procédure d'extraction des distributions internucléaires. La recollision inélastique n'est pas adaptée à l'imagerie moléculaire à cause de l'excitation du cœur ionique. Toutefois la connaissance de sa contribution à l'émission électronique est très importante pour la réalisation d'appareils de mesure simples et compacts où seuls les électrons sont détectés. Les spectres correspondants seront analysés et confrontés à un modèle à 2 électrons actifs. - - Finalement, la résolution temporelle sera testée en créant un paquet d'onde vibrationnel par effet Raman stimulé dans une molécule aligné