Structure et dynamique des fluides moléculaires simples sous conditions extrêmes de pression et température – MOFLEX

Pour atteindre nos objectifs, nous mettons en place de nouveaux outils et méthodes capable de résoudre les grands défis techniques que représentent la production et la caractérisation des échantillons fluides de composés légers sous conditions P-T extrêmes. Nous voulons mettre en œuvre trois sondes expérimentales in situ distribuées sur les sites des trois partenaires: diffraction des rayons X, spectroscopie Raman résolue en temps et diffusion Brillouin. Chacune de ces expériences doit être optimisée pour les études en cellule à enclumes de diamant couplée au chauffage laser, seule technologie capable d’accéder aux conditions extrêmes désirées. Leur combinaison est nécessaire, d’une part, pour faciliter l’analyse des données, et d’autre part, obtenir une description physique, chimique et thermodynamique la plus complète possible des échantillons. Les études expérimentales seront complétées par des études théoriques fondées sur la dynamique moléculaire classique et ab initio, afin d’aider l’interprétation des résultats expérimentaux, d’accéder à des informations difficiles à obtenir par l’expérience seule, et éventuellement guider les expériences.

Les premiers résultats marquants issus de ce projet sont :
1. Pseudo-transition liquide-liquide dans l’hydrogène sous pression: Le facteur de structure de l’hydrogène liquide a été mesuré pour la première fois en cellule à enclumes de diamant jusqu’à 5 GPa et à basse température (50-300 K), par diffraction des rayons X. Ces mesures étendent le domaine de pression des études précédentes par plus d’un facteur 1000, soit une augmentation de densité de 300 %. De plus, la qualité des données obtenues sur nos échantillons micrométriques est comparable à celle obtenue précédemment sur des échantillons millimétriques par diffraction des neutrons. Cette étude a permis de mettre en évidence deux régimes différents de compression du liquide.
2. Transformations structurales du CO2 liquide sous pression. la structure du CO2 liquide a été déterminée pour la premières fois sous haute pression (0.25-10 GPa) et température (300-700 K). Grâce aux nouvelles techniques mises en place dans ce projet, le facteur de structure a pu être mesuré avec une qualité sans précédent. Les résultats expérimentaux montrent que la structure locale du CO2 liquide est fortement anisotrope. En combinant expérience et simulations théorique, nous montrons qu’une transformation progressive de la structure du fluide s’opère avec l’augmentation de densité.
3. Le sodium liquide au mégabar : du liquide simple au liquide complexe: A l’ambiante, le sodium solide est l’exemple classique du métal simple à structure cubique centré. Cette simplicité disparaît à haute pression : plusieurs structures cristallines très complexes ont été observées vers 100 GPa. Dans ce projet, la structure du sodium liquide a été déterminée pour la première fois dans un domaine étendu de pression (1-120 GPa) et de température (300-1000 K), montrant un changement drastique du facteur de structure du fluide entre un fluide simple compact et un fluide complexe.

Les novuelles methodes testées et validées au cours de la première période du projet seront mises à profit afin de collecter de nouvelles données expérimentales sur les systèmes d'intérêt de ce projet

1. G. Weck, G. Garbarino, P. Loubeyre, F. Datchi, T. Plisson, and M. Mezouar. Liquid hydrogen structure factor to 5 GPa and evidence of a crossover between two density evolutions. Phys. Rev. B (Rapid Comm.) 91, 180204(R) (2015)
2. F. Datchi, G. Weck, A. M. Saitta, Z. Raza, G. Garbarino, S. Ninet, D. K. Spaulding, J. A. Queyroux, and M. Mezouar. Pressure-induced structural transformations in fluid carbon dioxide. Soumis

L’objectif de ce projet est d’explorer le régime fluide dense et chaud de quelques constituants fondamentaux des planètes Joviennes et glacées (H2, He, N2, O2, CO2, H2O, NH3 and CH4), lorsqu'ils sont soumis à des conditions extrêmes de pression et température. Ce régime P-T, situé entre la phase fluide moléculaire et la phase plasma totalement dissociée, n'a encore jamais été exploré par des expériences de compression statique. Notre but est d’observer et de caractériser expérimentalement les états exotiques de la matière récemment prédits par les calculs ab initio, tels que l’eau et l’ammoniac ionique, l’oxygène et l’hydrogène métallique, l’hélium conducteur ou les phases polymérisées du dioxyde de carbone et de l’azote. Nous chercherons également à répondre aux questions fondamentales concernant les transitions de phases moléculaire-ionique, isolant-métal, ou moléculaire-polymérique dans ces fluides : Quelles sont leurs signatures structurales et dynamiques ? Sont-elles des transitions liquide-liquide du premier ordre ? Sont-elles précédées par des états d’ordre et/ou de liaisons chimiques intermédiaires ? Nous déterminerons également les équations d’état de ces fluides qui sont des données cruciales pour la modélisation des intérieurs planétaires et complèteront les informations issues des expériences d’ondes de choc dans un domaine de densité inaccessible par ces méthodes.

Pour atteindre nos objectifs, nous mettrons en œuvre trois sondes expérimentales in situ distribuées sur les sites des trois partenaires: diffraction des rayons X, spectroscopie Raman résolue en temps et diffusion Brillouin. Chacune de ces expériences sera optimisée pour les études en cellule à enclumes de diamant couplée au chauffage laser, seule technologie capable d’accéder aux conditions extrêmes désirées. Leur combinaison permettra, d’une part, de faciliter l’analyse des données, et d’autre part, d’obtenir une description physique, chimique et thermodynamique la plus complète possible des échantillons. Nous proposons des solutions innovantes pour résoudre les grands défis techniques que représentent la production et la caractérisation des échantillons fluides de composés légers sous conditions P-T extrêmes. Les nombreuses études préliminaires conduites ces deux dernières années démontrent la forte probabilité de succès de ce projet. Les études expérimentales seront complétées par des études théoriques fondées sur la dynamique moléculaire ab initio, afin d’aider l’interprétation des résultats expérimentaux, d’accéder à des informations difficiles à obtenir par l’expérience seule, et éventuellement guider les expériences.

Ce projet s’appuie sur l’expertise conjointe, internationalement reconnue, des trois partenaires sur l’étude des systèmes moléculaires simples sous haute pression et température, et leur long passé de collaboration réussie. Nous pensons que la toute nouvelle plateforme expérimentale issue de ce projet définira un standard pour l’étude de la matière dense et chaude et ouvrira la voie à des avancées majeures dans la compréhension des fluides et solides amorphes à haute P-T, qui représentent un domaine de recherche croissant rapidement et hautement compétitif. Outre son impact fondamental en sciences des matériaux et planétaires, ce projet devrait fournir des retombées pratiques importantes en ce qui concerne la description des réactions de détonations ou la synthèse de nouveaux matériaux en environnement extrême.