Mimer la deuxième sphère de coordination et jusqu'à la sphère externe des métalloenzymes avec des matériaux moléculaires d'électrodes pour la réduction électrocatalytique des protons et du CO2 – InnovMat

Il est maintenant évident que la seule façon d’obtenir des catalyseurs moléculaires encore plus performants, avec une activité qui pourrait approcher les performances exceptionnelles des métalloenzymes, est d’agir sur les interactions du catalyseur avec son microenvironnement au-delà de la première sphère de coordination, c’est-à-dire de la seconde jusqu’à la sphère externe. InnovMat vise à développer des matériaux moléculaires d'électrodes innovants bio-inspirés pour la réduction des protons et du CO2 basés sur une matrice polymère qui comprendra différentes fonctionnalités trouvées dans les enzymes travaillant en synergie pour une activité catalytique optimale: un centre actif moléculaire avec des fonctions chimiques influentes/proactives dans la seconde sphère de coordination et des fonctions supplémentaires dans la matrice polymère pour la sphère externe afin de promouvoir les transferts de protons et la stabilisation des intermédiaires métalliques. Nous utiliserons comme catalyseurs moléculaires, la famille très prometteuse mais encore sous-exploitée de catalyseurs au cobalt à ligand macrocyclique. Notre approche systématique vers des systèmes de plus en plus sophistiqués sera l’occasion unique d’obtenir des informations pertinentes sur l'influence du microenvironnement (seconde sphère de coordination jusqu’à la sphère externe) sur l'activité catalytique pour les complexes moléculaires en phase homogène et hétérogène, afin de parvenir à une compréhension globale de la catalyse au-delà de la première sphère de coordination. Ce projet s'attaque également à l'un des défis actuels pour les catalyseurs moléculaires: le développement de méthodes d'hétérogénéisation efficaces pour répondre aux principaux écueils des techniques actuelles utilisées avec entre autre, un nombre élevé et ajustable de sites catalytiques par électropolymérisation et la prévention du relargage en solution en raison de l'attache covalente du catalyseur au polymère.