Élaboration assistée par des polyoxométalates de catalyseurs Enzyme@Metal-organic frameworks – EPONYME

Les enzymes sont des catalyseurs très efficaces et respectueux de l'environnement mais qui en vue d’applications doivent souvent être immobilisées sur des supports. On peut ainsi élaborer des hybrides enzyme@MOFs (où MOFs = Metal-Organic Frameworks) par formation du MOF autour de l'enzyme, offrant une protection unique à la biomolécule et conduisant à des matériaux stables et recyclables. Cependant, cette approche nécessite des conditions de synthèse douces (eau, Tmax ~45 °C) et est ainsi limitée à un petit nombre de MOFs. De plus, les processus d’assemblages restent mal compris et difficiles à analyser du fait de la difficulté à cristalliser ces composés biomolécule@MOF et à les imager. Or, les polyoxométalates (POMs) sont eux des espèces reconnues pour faciliter la cristallisation de protéines, et peuvent également être associés à des MOFs, formant des hybrides POM@MOFs aux propriétés catalytiques reconnues. Cependant, leur rôle dans la formation de composites protéine@MOF reste totalement inexploré.
Ce projet propose de combiner enzymes, POMs et MOFs afin d’élaborer des composites (enzyme,POM)@MOF où l'enzyme et le POM seront incorporés au sein du MOF. Notre objectif est de tirer parti des propriétés biocatalytiques de l'enzyme, du double rôle que peux jouer le POM (agent de cristallisation et (co-)catalyseur) et des propriétés d'adsorption du MOF pour développer des catalyseurs très performants. En outre, la microstructure 3D et l'assemblage en conditions humides de ces matériaux seront étudiés à l'aide de techniques avancées de microscopie électronique environnementale, ce qui permettra de mettre en évidence l'accessibilité des sites catalytiques et les interactions enzyme/POM/MOF ainsi que de fournir des informations sur les mécanismes d'assemblage et de nucléation-croissance de ces composites, un domaine encore très peu exploré.