Etudier la facilitation dynamique dans les verres avec des molecules organiques de longueur controllée – GLASSGO

Bien que de nombreux matériaux courants soient des verres, nous ne comprenons pas vraiment le mécanisme par lequel la dynamique d'un liquide vitreux ralentit lorsqu'il est refroidi au-delà de la transition vitreuse. Il a été établi que la relaxation structurelle dans un liquide surfondu implique des groupes de molécules se déplaçant collectivement, appelés hétérogénéités dynamiques (DH). Comme certaines DH sont beaucoup plus rapides que d'autres, il est extrêmement difficile de prendre en compte théoriquement la facilitation dynamique, c'est-à-dire le fait que la dynamique des DH les plus lentes peut être influencée par la forte activité fournie par les DH rapides. La plupart des théories de la transition vitreuse ignorent ou traitent la facilitation dynamique de manière simpliste. Le manque de résultats expérimentaux quantitatifs à ce sujet explique la lenteur de nos progrès à propos de la transition vitreuse. Des simulations numériques sophistiquées de dynamique moléculaire - réalisées par certains d'entre nous - ont très récemment souligné le rôle de la facilitation dynamique sur des verres modèles. Le projet GLASSGO vise à tester l'existence et à quantifier l'effet de la facilitation dynamique dans des verres réels, en combinant plusieurs mesures d'observables très spécifiquement choisies pour leur lien connu avec la taille et la dynamique des DHs, des simulations de dynamique moléculaire de pointe, et une approche théorique approfondie spécifiquement adaptée à nos expériences. En particulier, notre projet GLASSGO étudiera le comportement diélectrique et calorimétrique de familles d'oligomères formant des verres, où chaque molécule contient un nombre contrôlé "n" de monomères, qui sera systématiquement varié, typiquement entre 1 et 20 (restant ainsi bien au-dessous de la limite du polymère). L’effort expérimental de grande ampleur proposé dans GLASSGO nous permettra d'obtenir une vision générale et quantitative de la facilitation dynamique. Nous revisiterons et généraliserons également les modèles précédents où la facilitation a été utilisée, en utilisant nos simulations pour fournir une interprétation microscopique claire de toutes nos observations expérimentales.