Single-molecule chemical reaction with surface-enhanced coherent anti-Stokes Raman scattering – SiSeCARS

La spectroscopie Raman exaltée de surface (SERS) est devenue un outil de chimie analytique important car il possède des seuils de détection permettant d'atteindre la molécule unique et permet également d'accroitre le signal Raman d'un facteur 104-1015. Cependant plusieurs contraintes limitent le SERS: (i) la contribution du champ électromagnétique local n'est pas vraiment comprise (ii) l'incapacité de fabriquer des substrats capables d'isoler les différentes contributions électromagnétiques (ii) des volumes de détection trop petit rendant impossible toute observation d'une molécule unique pendant un temps suffisamment long. Le projet SiSeCARS souhaite explorer les processus d'exaltation de surface du processus de diffusion anti-Stokes Raman cohérent (CARS), de manière à étendre la forte augmentation de signal pour observer une réaction chimique au niveau de la molécule individuelle.
Pour réaliser cet ambitieux projet, SiSeCARS utilise CARS pour (i) améliorer des nanostructures avec un volume de détection plus grand (ii) quantifier les contributions électromagnétique (iii) observer la dynamique d'une seule molécule en solution. Ainsi, CARS combiné avec des structures métalliques permettra de réaliser des nanostructures reproductible et efficace pour structurer le champ électromagnétique et décupler le signal.
Les impacts du projet ouvriront de nouvelles routes pour la chimie analytique et la détection de molécule unique sans marquage. Pour élucider les processus d'exaltation de surface, SiSeCARS permettra d'avoir de nouveaux degrés de liberté. En chimie analytique, SiSeCARS est idéal pour augmenter la sensibilité et atteindre la détection de molécule unique. Pour étudier les réactions chimiques, suivre à l'échelle de la molécule unique la cinétique et l’observation d’espèces transitoires est essentiel. Pour la photonique, ces nanostructures pourront réaliser des bio-détecteurs idéaux.