Propriétés optiques et de transport dans des mono-couches de MoS2 et discpositifs associés – MoS2ValleyControl

Tout comme le graphène, les propriétés physiques des dichalcogénures à base de métaux de transitions (TMDC) changent de manière spectaculaire lorsque l’épaisseur du matériau est réduite à une mono-couche (ML). Ainsi les semiconducteurs bidimensionnels de la famille MoS2, MoSe2, WS2 et WSe2 possèdent un gap direct dans le spectre visible et présentent une forte absorption optique (>10% / ML). Ils présentent un fort potentiel pour les dispositifs électroniques (transistors), l’optique non-linéaire (doublage de fréquence) et l’optoélectronique (photodétecteurs, LED ou cellules solaires). A l’heure actuelle, la micro- et la nano-électronique sont basées sur le stockage et la manipulation de la charge et du spin. L’originalité des monocouches de TMDC réside dans la possibilité de contrôler en plus le degré de liberté relatif à l’indice de vallée (K+ ou K-) dans l’espace réciproque, donnant naissance au champ émergent de la « valléetronique ».

Notre projet vise à exploiter ce degré de liberté comme vecteur d’information, supposé robuste du fait des forts couplages spin-orbite inhérent au matériau. L’objectif est d’initialiser une population de porteurs (électrons ou trous) dans une vallée donnée, soit par excitation optique en utilisant les règles de sélections optique chirales, soit par injection électrique de spin. En second lieu, nous étudierons le transport et la robustesse du degré de liberté de vallée des électrons dans la monocouche.

En préalable de ces études spécifiques, les différents partenaires approfondiront la compréhension des processus physiques qui gouvernent l’absorption/émission optique ainsi que le transport et la mobilité de porteurs dans ces semiconducteurs 2D, en vue de la mise au point de futurs dispositifs.
Ce champ de recherche extrêmement concurrentiel repose actuellement essentiellement sur des échantillons exfoliés de quelques microns carrés. Nous explorerons une voie alternative basée sur l’épitaxie de van-der-Waals (vdW) par MBE pour contrôler la croissance d’échantillons de plus grande dimension, plus adaptés aux applications. Les objectifs clés sont la croissance sur différent substrats comme SiO2 ou le Saphire, ainsi que le dopage n et p des monocouches. La croissance d’hétérostructures de MoSe2/WSe2 sera également mise en oeuvre, ouvrant la voie à l’ingénierie de structure de bande de matériaux TMDC. Des électrodes magnétiques seront déposées sur la monocouche, afin de réaliser l’injection électrique de spin. Un des points clés du projet est d’atteindre des mobilités de porteurs élevées. Celles-ci seront mesurées via l’observation des oscillations de Shubnikov-de Haas de la magnétorésistance (LNCMI, Toulouse).

Les techniques de spectroscopie optique ultra-rapide linéaires et non-linéaires apporteront des informations cruciales sur la structure de bande électronique, en particulier sur la valeur de la bande interdite pour les porteurs libres et pour les paires électron-trou fortement liées (excitons), caractérisées par une énergie de liaison géante de l’ordre de 1eV. Grâce à des expériences résolues en polarisation, nous mesurerons les dédoublements de spin dus à l’interaction spin-orbite dans la bande de conduction (3-30meV) et dans la bande de valence (100-400meV). Les expériences résolues en temps permettront de déterminer le temps de vie radiatif, la polarisation de la vallée, ainsi que le temps de cohérence de vallée dans les monocouches et les hétérostructures de VdW.

La fabrications des échantillons, ainsi que les expériences de transport et d’optique bénéficieront du support théorique apporté par les calculs ab-initio, procurant une vision à l’échelle atomique du rôle de la contrainte, du dopage et de l’écrantage diélectrique sur les propriétés optiques des monocouches de TMDC. Ces avancées concernant la fabrication des échantillons, l’optique et le transport devraient ouvrir la voie à la démonstration de l’effet Hall « de vallée » dans ces semiconducteurs 2D idéaux.