Structure et dynamique des liquides surfondus – Strudylis

Les systèmes liquides jouent un rôle essentiel en science des matériaux tant d?un point de vue fondamental que pour les applications industrielles puisqu?ils sont une étape essentielle dans divers procédés (fabrication du verre, métallurgie?) Bien que le phénomène de surfusion soit connu depuis longtemps, l?étude des mécanismes microscopiques qui gouvernent les comportements complexes dans les liquides surfondus est toujours un défi pour la science des matériaux. En particulier, certains liquides surfondus peuvent présenter des transitions de phase spécifiques comme une transition liquide/liquide ou une transition vitreuse. La compréhension des phénomènes influant sur ces transitions, pourrait fournir des éléments clés pour le développement de nouveaux matériaux. Ceci passe forcement par l'étude de l'évolution des propriétés structurales, électroniques et dynamiques du liquide à haute température dans le régime surfondu. En raison du grand nombre de matériaux pouvant former un verre et de systèmes qui peuvent être surfondus, il est difficile de construire un modèle universel pour expliquer la surfusion et la transition vitreuse. Néanmoins, il est raisonnable de s'attendre à ce qu?une meilleure compréhension puisse émerger de l'étude de systèmes modèles incluant les principaux phénomènes à l??uvre dans le régime surfondu. Pour cette raison, nous avons choisi de travailler sur deux types de matériaux qui sont importants sur le plan technologique : les verres à base d?aluminosilicates et le silicium : 1) Les verres aluminosilicatés peuvent être considérés comme étant un bon exemple de liquides dit «fragiles» pour lesquels les propriétés dynamiques font toujours l?objet de nombreuses discussions. Ils ont aussi un fort intérêt technologique puisqu?ils sont considérés comme des candidats potentiels pour le stockage des déchets nucléaires. 2) Le silicium est le principal matériau utilisé dans les applications électroniques et photovoltaïques. A l?état solide, le silicium est un semi-conducteur tandis qu?à l?état liquide il est métallique. En plus de la structure atomique, il est donc très important de pouvoir étudier l?évolution de la conductivité et de la structure électronique du silicium avec la température dans le régime surfondu. De plus une transition de phase liquide-liquide a été prédite par des simulations de dynamique moléculaire, mais non confirmée à ce jour expérimentalement. D?après ces observations, on peut se demander si les changements structuraux impliqués dans cette transition liquide/liquide peuvent expliquer la transition métal/semi-conducteur du silicium pendant le refroidissement. L?objectif de ce projet de recherche est de fournir une description réaliste des propriétés structurales, électroniques et dynamiques de ces deux systèmes modèles et d?avoir plus de connaissances sur ces deux phénomènes importants qui peuvent se produire dans le régime surfondu, c'est-à-dire la transition de phase liquide-liquide dans un système monoatomique et l?augmentation importante de la viscosité qui accompagne la surfusion et la formation du verre. Pour atteindre ces objectifs, nous utiliserons une approche combinée basée sur (i) des déterminations expérimentales sophistiquées utilisant les techniques sans contacts et les grands instruments (synchrotrons et sources de neutrons) (ii) des simulations qui couplent dynamique moléculaire classique/dynamique moléculaire ab initio ainsi qu?un traitement théorique du transport électronique dans le cas du silicium. Pour réaliser ce travail, quatre institutions sont associées : le CEMHTI à Orléans (Développements pour l?étude des liquides à hautes températures), le synchrotron SOLEIL à Gif-sur-Yvette, (expériences avec les rayons X), l?ILL (expériences avec les neutrons) et le SIMAP (simulations ab initio) à Grenoble. Plusieurs points forts garantiront le succès de ce projet. Le CEMHTI est l?un des laboratoires leaders mondiaux dans le domaine des techniques de lévitation et a déjà développé plusieurs dispositifs permettant d?étudier les liquides sur les synchrotrons et les sources de neutrons, et qui seront utilisés pour ce projet. Le projet profitera aussi pleinement de l?implication de grands instruments (SOLEIL et l?ILL). En particulier l'expertise de ces partenaires en ce qui concerne les techniques utilisant les rayons X et les neutrons sera très bénéfique. De plus, pour mener à bien les expériences, le CEMHTI aura du temps de faisceau garanti sur le synchrotron SOLEIL grâce à la participation financière de la Région-Centre dans la construction de la machine. Finalement, les partenaires provenant du SIMAP constituent l?une des principales équipes françaises développant les simulations de Dynamique Moléculaire pour l?étude des liquides fondus. En particulier, cette équipe à accès aux moyens de calculs nécessaires au projet par l?intermédiaire des moyens informatiques nationaux et du centre de calcul Phynum à Grenoble.