Génération et caractérisation d'impulsions attosecondes pour l'étude de dynamiques atomiques et moléculaires ultrarapides – ATTO-SCIENCE

Dans les 4 dernières années, la génération d'impulsions attosecondes (1as=10-18s) a connu des progrès spectaculaires, suscitant l'intérêt de la communauté scientifique. En effet, ces impulsions extrême-UV (UVX) ultrabrèves ouvrent de nouvelles perspectives d'exploration de la matière à une échelle de temps jusqu'alors inaccessible. Pour concrétiser ces espoirs, les défis à relever sont la génération d'impulsions intenses, bien caractérisées et contrôlées, utilisables dans des études résolues en temps de dynamiques atomiques et moléculaires. - Dans ce projet, nous proposons de construire un dispositif expérimental permettant : (i) de produire des impulsions attosecondes isolées, intenses et reproductibles, (ii) de les caractériser temporellement, (iii) de les utiliser comme source d'excitation ou d'analyse de systèmes transitoires, notamment des molécules excitées. - Premièrement, pour générer des impulsions attosecondes, nous utiliserons la forte interaction nonlinéaire d'impulsions laser ultrabrèves (sub-10fs), stabilisées en phase et contrôlées en polarisation, avec un gaz atomique ou moléculaire. Le rayonnement cohérent produit couvrira une large gamme spectrale UVX et correspondra, dans le domaine temporel, à une impulsion de durée ~100as et d'énergie ~nJ à la cadence 1kHz, ~pJ à la cadence 100kHz. Ces performances représenteront une amélioration notoire de ce qui existe aujourd'hui. - Deuxièmement, nous mettrons en ?uvre trois nouvelles techniques de caractérisation temporelle des impulsions ultra-brèves. Ces techniques complémentaires ont le potentiel de mesurer des impulsions complexes, actuellement un véritable défi dont dépendent de nombreuses applications. - Troisièmement, nous étudierons comment les impulsions attosecondes permettent de contrôler la réponse nonlinéaire d'atomes et de molécules à un laser intense. En particulier, les propriétés des photons et des électrons de haute énergie émis lors de l'interaction pourraient être contrôlées en vue de leur utilisation. Nous tenterons également de sonder la dynamique sub-fs des corrélations électron-électron. - Enfin, nous utiliserons l'émission UVX par des molécules pour reconstruire par tomographie les orbitales qui rayonnent. Des orbitales modèles seront d'abord reconstruites dans l'état fondamental, puis leur déformation après une excitation ultrarapide sera résolue en temps, par exemple sur des systèmes à transfert de charge. La déformation des orbitales est d'un grand intérêt car c'est le précurseur de toute réaction chimique. - Le projet fédère les expertises reconnues du SPAM et du CELIA pour produire et caractériser des impulsions attosecondes, du LCP-MR en théorie de l'interaction laser-matière, du LFP en femtochimie. Dans un environnement international très compétitif, notre objectif est de doter la communauté scientifique française d'installations uniques et complémentaires, au SPAM et au CELIA, pour l'étude de dynamiques ultrarapides en phase gazeuse, comme en phase condensée. -