Nouveaux cristaux optiques non linéaires pour l'UV: saut des verrous pour des dispositifs Lasers solides fiables. – UV-CHALLENGE

Le projet UV-Challenge est subdivisé dans 3 tâches principales :
1- La tâche N°1 consacrée non seulement à la croissance de cristaux de YAB, CBF ainsi que de composés dérivés mais aussi à la fabrication de pièces optiques pour conversion de fréquence dans l’UV. Cette tâche vise la mise au point d’un processus d'élaboration fiable des cristaux depuis la purification des matières premières jusqu’à la croissance des cristaux. L'idée étant de surmonter l'effet des impuretés sur les fenêtres de transparence dans l’UV, des matériaux. Les cristaux comme LBO, BBO, CLBO, ou KABO seront utilisés comme des échantillons de référence.
2-La tâche N°2 est consacrée aux propriétés physiques des cristaux non-linéaires. Cette tâche a pour but de déterminer les paramètres physiques des cristaux non-linéaires afin d’améliorer la qualité optique des cristaux pour obtenir la meilleure efficacité de conversion de fréquence dans l’UV. La présence d’impureté limitant les performances ONL des cristaux de YAB et de CBF.
3-La tâche N°3 est principalement liée à la caractérisation de propriétés non-linéaires. Cette tâche fournira une analyse complète des performances optiques non-linéaires de cristaux étudiés. Tout d'abord, un banc de caractérisation original sera développé pour fournir un ensemble complet de données non linéaires pour la génération de second harmonique en fonction de la longueur d'onde fondamentale. Ensuite les nouveaux cristaux non-linéaires élaborés seront testés dans des conditions opérationnelles, à savoir avec des sources laser de fortes puissances Une comparaison avec des cristaux commerciaux sera faite. Enfin, les effets limitant l'efficacité non-linéaire seront largement étudiés. Ceci inclut le seuil de dommage, des effets photo-induits, les effets d'indice de réfraction non-linéaire, les effets d'augmentation de température induite par l'absorption et le vieillissement de surface des cristaux.

Les résultats obtenus à ce jour peuvent se résumer comme suit :
1- Croissance cristalline de plusieurs boules de YAB et CBF d’environ 20 x 20 x 15 mm2 après optimisation des conditions cristallines
-Extraction de plusieurs échantillons d’ouvertures 3 x 3 mm2, taillés en configuration d’accord de phase pour la conversion de fréquence dans l’UV.
2- Plusieurs mesures de d’analyse chimique (ICP-AES) couplés avec des études d’EXAFS des cristaux YAB pour mettre en évidence la présence de lanthane dans les cristaux élaborés aux flux lanthane.
- des mesures d’analyse GDMS couplés avec des études RPE, et d’absorption optique YAB pour mettre en évidence la présence d’impureté de fer (quelque ppm) dans les cristaux.
- des mesures des coefficients d’expansion thermique du YAB pour montrent une anisotropie responsable des fractures observées durant la croissance des cristaux
-Mesures des indices de réfraction du YAB par la méthode du minimum de déviation et détermination des équations de Seillmeier. Calcul des angles d’accord de phase pour la GTH à 266 nm.
- Etude MEB et Ombroscopie pour monter des inclusions et défauts étendus dans les cristaux de YAB.
3- Mesure des efficacités de conversion de fréquence dans l’UV des cristaux de YAB et CBF :
3a-Cristaux taillés de CBF :
- La génération du troisième harmonique à 343 nm - à partir d’un laser à fibre monocristalline (YAG : Yb) délivrant une puissance moyenne de 20 W à 1030 nm (30 kHz, 15 ns) – a permis d’obtenir avec un cristal de CBF taillé dans le plan XY une puissance moyenne de 300 mW correspondant à 1,5% de rendement de conversion 1030-343 nm.
- Estimation des coefficients non linéaires effectifs de CBF dans les deux plans principaux YX et YZ:
3b-Cristaux taillés de YAB :
- Une énergie de 113 µJ à 266 nm correspondant à un rendement de conversion de 12,2 % a été obtenue grâce à une pièce de YAB taillé et polie de dimensions (15 x 15 x 2,94 mm3) donnant un accord de phase en type I.

Les perspectives du projet UV-Challenge sont les suivantes :
- Poursuite de la croissance cristalline des cristaux de YAB et CBF, comme prévu dans les jalons, Par une optimisation des conditions de croissance cristalline pour soit élaborer des cristaux avec de très faible impureté de fer Fe3+ou soit reduire le fer en Fe2+afin de limiter l’absorption dans l’UV.
-Réduction de la présence de zones maclées dans les cristaux de YAB élaborés, par une optimisation des conditions de croissance
- Etude des effets limitant la conversion de fréquence dans l’UV par :
1- des mesures de l’absorption dans l’UV, à 266 nm des cristaux de YAB
2- des mesures de rendement de conversion dans l’UV sur les derniers cristaux de YAB et CBF élaborés qui devraient présenter une meilleure transmission dans l’UV et donc de meilleurs performances.

Publications
1- S. Ilas, P. Loiseau, G. Aka, T. Taira, «240 kW peak power at 266 nm in nonlinear YAl3(BO3)4 single crystal,« Opt. Express 22, 30325 (2014)
2- L. Deyra, S. Ilas, X. Delen, P. Loiseau, F. Balembois, G. Aka, F. Salin, P. Georges, «Third harmonic generation at 343 nm in nonlinear Ca5(BO3)3F crystals,« Opt. Mater. Express 3, 1798 (2013).
3- L. Deyra, I. Martial, J. Didierjean, F. Balembois, and P. Georges, «3 W, 300 µJ, 25 ns pulsed 473 nm blue laser based on actively Q-switched Nd:YAG single-crystal fiber oscillator at 946 nm« Opt. Letters Vol. 38, No. 16, 3013 (2013)
4- L. Deyra, J. Didierjean, F. Balembois, and P. Georges «Deep-UV 236.5 nm laser by fourth-harmonic generation of a single-crystal fiber Nd:YAG oscillator« Opt. Letters Vol.39, No. 8, 2236 (2014).
Communications internationales
1- D. Rytz, “Properties of YAB Crystals for Frequency Conversion to the UV”, Advanced Solid State Laser Conf. (ASSL), 27 Oct.-1 Nov., Paris, (France) Invited talk AM3A.1 (2013).
2- L. DEYRA, S. Ilas, X. Délen, P. Loiseau, F. Balembois, G. Aka, F. Salin, P. Georges, “Nonlinear Properties of Non-hygroscopic Ca5(BO3)3F Crystal at 343nm”, Advanced Solid State Laser Conf. (ASSL), 27 Oct.-1 Nov., Paris ,(France) Oral AM3A.3 (2013).
4- L. Deyra, S. Ilas, X. Délen, P. Loiseau, F. Balembois, G. Aka, F. Salin, P. Georges «Third harmonic generation at 343 nm in nonlinear Ca5(BO3)3F (CBF)« Oral : Non Linear Optics, Hawai, (21-26 July 2013)
5- A. Maillard, R. Maillard, P. Loiseau, G. Aka, P. Villeval, D. Rytz, “Defect similitude in LYSB and YAB crystals and ONL characterization”, Poster, Advanced Solid State Laser (ASSL) 16-21 Nov. 2014 Shanghai–China
7- J. Ren, L. Zheng, P. Loiseau, D. Rytz, G. Aka; “Growth and characterization of YAl3(BO3)4 single crystal for UV laser frequency conversion”; Oral : 4th French-German Workshop on Oxide, Dielectrics and Laser Crystals, Idar-Oberstein (Germany)10-11 Sept. 2015

Le projet « UV-CHALLENGE » est un projet de 36 mois constitué par un consortium de trois partenaires académiques - Laboratoire de Chimie de la Matière Condensée de Paris à l’Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris (LCMCP-ENSCP), Laboratoire de Matériaux Optique, Photonique et Système (LMOPS, Université de Lorraine) et Laboratoire Charles Fabry de l’Institut d’Optique (LCF à Palaiseau) - et trois partenaires industriels - EOLITE Systems à Bordeaux, CRISTAL LASER à Messein, FEE à Idar Oberstein (Allemagne) -, le partenaire industriel Allemand (FEE) ne sollicitant aucun financement de l'ANR dans ce projet. Le principal objet de ce projet est de démontrer les capacités de nouveaux cristaux non linéaires pour la génération de radiation UV par conversion de fréquences laser initialement situées dans le proche infrarouge.
La mise au point de lasers solides émettant dans l’UV est fortement dépendante de la qualité et des caractéristiques de cristaux non linéaires. A ce jour un certain nombre de matériaux ont été développés et utilisés. Cependant, très peu de ces matériaux permettent d’opérer une conversion de fréquence en dessous de 270 nm. Le champ d’investigation de ce type de matériaux non linéaires reste donc ouvert au vu des nombreuses applications nécessitant des sources laser fiables émettant dans l’UV. Ainsi, notre consortium à déjà identifié, dans un précédent projet ANR nommé « UV-Borates » (2006-2010), deux familles de matériaux non linéaires pour l’UV: YAl3(BO3)4 (YAB) et Ca5(BO3)3F (CBF), qui sont plus largement les chefs de file de deux familles de matériaux. Ces matériaux présentent de réelles potentialités qu’il serait intéressant d’amener à maturité pour concurrencer les cristaux commerciaux aujourd’hui utilisés dans les systèmes laser solides : LiB3O5 (LBO) pour la Génération de Troisième Harmonique (GTH à 343 – 355 nm) et ß-BaB2O4 (ß – BBO) ou CsLiB6O10 (CLBO) pour la Génération de Quatrième Harmonique (GQH à 237 – 266 nm). Ces cristaux commerciaux présentent de sérieuses limitations dues à leur hygroscopie et leurs durées de vie limitées se manifestant par un endommagement de surface dans les systèmes laser solides. Les cristaux de la famille du YAB et du CBF sont proposés dans le cadre de ce projet comme solution qui permettrait d’opérer une rupture technologique tout en menant des études visant à mieux comprendre et à résoudre les problèmes de vieillissement de cristaux existant comme le LBO ou le BBO
UV-CHALLENGE est un projet multidisciplinaire où physico-chimistes des matériaux et physiciens de l’optique et des lasers, réunis au sein d’un même creuset, mettent en commun leurs compétences pour apporter des solutions à la conception de systèmes laser solides fiables émettant dans l’UV en vu d’applications. Ce projet fait intervenir de nombreux aspects réunissant la croissance cristalline, la mise en forme de cristaux, l’optique linéaire et non linéaire, la conversion de fréquence dans l’UV ainsi que le vieillissement des cristaux durant leur utilisation laser.
Le premier objectif est d’optimiser les conditions de croissance cristalline des matériaux pour une nette amélioration de leur qualité cristalline afin de minimiser les dommages photochromiques et photo réfractifs sous flux laser. Le deuxième objectif est de déterminer de façon précise et fiable les propriétés optiques de ces nouveaux cristaux non linéaires. Enfin le dernier objectif est de mesurer les efficacités de conversion de fréquence dans l’UV de ces nouveaux cristaux tout en étudiant les phénomènes de vieillissement dans un cadre élargi aux cristaux commerciaux actuels comme le LBO.