Modélisation de la photochimie dans des cages supramoléculaires – SupraPhoMo

Le contrôle des processus à l’état excité est depuis longtemps un objectif ambitieux de la photochimie. Une approche prometteuse consiste à confiner des molécules dans des cages moléculaires (structures guest-host), créant ainsi un environnement unique capable de modifier considérablement la photophysique des molécules guest. SupraPhoMo est un projet dédié à la modélisation de la dynamique des états excités dans les systèmes supramoléculaires guest-host, afin de comprendre l’impact des interactions host-guest sur les transferts de charge et d'énergie induits par la lumière. La nature de ces interactions nécessite de traiter les deux structures (host et guest) au niveau de la chimique quantique (QM), mais la grande taille du système complique cette tâche.
Pour relever ce défi, SupraPhoMo développera un protocole de simulation multi-échelle onion-like, où les molécules host et guest seront traitées à différents niveaux QM (notés QM et QM2), l'environnement serait modélisé au niveau des champs de force (MM). La photochimie du système serait étudiée à l'aide de dynamiques de type trajectory surface hopping (TSH). Le projet se divise en trois tâches principales : développer et mettre en œuvre ce nouveau protocole, le valider avec un exemple bien connu (acide cinnamique encapsulé dans une cucurbiturile), et l'appliquer à un système d'intérêt au Laboratoire de Chimie (homo- et héterodimères de cations viologènes encapsulés dans une cucurbiturile). Ce protocole QM/QM2/MM + TSH dépasse l’état de l’art dans ce domaine de la simulation et fournira des informations précieuses pour le développement de nouveaux matériaux, avec des applications potentielles dans les photo-switches moléculaires, la délivrance de médicaments et les dispositifs de conversion d'énergie.