Observer un catalyseur en action à l'aide de la NAP-XPS résolue en temps – NAPTIME

Le projet NAPTIME se concentre sur les avancées instrumentales et technologiques liées au développement de la spectroscopie photoélectronique à rayons X en pression quasi ambiante résolue dans le temps (NAP-XPS). Le développement conventionnel des photocatalyseurs repose encore largement sur des méthodes d'essais-erreurs en raison de la compréhension limitée des mécanismes réactionnels et de la dynamique des catalyseurs pendant les réactions. Ce projet vise à développer des méthodologies spectroscopiques permettant de suivre en temps réel le comportement des photocatalyseurs dans des conditions operando.

La NAP-XPS offre une sensibilité de surface élevée, une spécificité des états chimiques, ainsi que la capacité de fonctionner dans des plages de pression pertinentes (jusqu'à environ 20 mbar). Cela en fait un outil idéal pour suivre les réactions chimiques et surveiller l'évolution des catalyseurs dans des conditions operando, tout en étant sensible à la surface. Ainsi, nous cherchons à établir des corrélations entre les réactifs en phase gazeuse, les produits, les espèces transitoires et la structure électronique ou l'état chimique du photocatalyseur. Ces aspects sont particulièrement difficiles à explorer expérimentalement, notamment avec la résolution temporelle nécessaire pour s’aligner sur les échelles de temps des changements structurels (i.e., de l’ordre de la milliseconde à la seconde). Les expériences résolues dans le temps impliquent l’utilisation d’un « pompe » pour perturber le système, qui peut prendre diverses formes. Dans ce projet, nous nous concentrerons sur la perturbation optique par excitation laser pulsée et la perturbation de phase gazeuse, où la composition du gaz est rapidement modifiée sous illumination. La création de catalyseurs modèles permettra des investigations contrôlées des paramètres structurels, et des méthodes statistiques multivariées avancées seront utilisées pour extraire les profils cinétiques et les spectres purs à partir de