Développement combinatoire de matériaux thermoélectriques semi-Heusler efficaces utilisant l'apprentissage automatique, la DFT et l'expérimentation – CombiHeusler

La demande d’énergie verte n’a cessé d’augmenter avec l’augmentation de la consommation d’énergie et le changement climatique. Cette situation est exacerbée par l’épuisement incessant des combustibles fossiles, alors que 60 % de l’énergie primaire est gaspillée sous forme de chaleur perdue. Les matériaux thermoélectriques (TE) constituent une alternative viable en matière d’énergie verte car ils convertissent la chaleur directement en électricité. Cependant, les performances limitées mais aussi le manque de résistance mécanique et l’utilisation d’éléments coûteux, rares et toxiques dans les matériaux TE actuels, limitent considérablement leur application. Les matériaux semi-Heusler (HH), composés ternaires équiatomiques à haute résistance mécanique, se sont révélés prometteurs pour les applications TE et offrent un vaste espace de composition avec des éléments bon marché, abondants et sans danger pour l'environnement, qui permettent de faire varier leurs performances.

Le projet vise à évaluer tout le potentiel de l'espace de composition HH, y compris la substitution iso- et alioélectronique pour l’obtention de matériaux TE hautement efficaces par une combinaison d'outils d'intelligence artificielle, de synthèse et de caractérisation à haut débit. L'apprentissage automatique (ML) peut faciliter cette exploration par la recherche combinatoire, la collecte et l'application de petits ensembles de données expérimentales. Cependant, le déchiffrement des relations structure-propriété à partir des modèles ML « boîte noire » ainsi que la validation par la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) des composés substitutionnels criblés par ML, représentent des défis majeurs. De même les techniques expérimentales de fabrication et de caractérisation à haut débit de bibliothèques de matériaux, incluant la microstructure, pour valider les résultats ML et DFT posent également des problématiques importantes.
Une approche multi-acteurs impliquant le ML, la DFT et les expériences devra résoudre ces problèmes. Elle implique le développement de modèles ML physiquement interprétables à l'aide de techniques de ML basées sur la régression symbolique et la distillation symbolique appliquées à de petits ensembles de données dans un cadre d'apprentissage actif pour prédire les propriétés TE de l'ensemble de l'espace chimique HH. Les propriétés TE prédites par le criblage à haut débit ML seront validées par des calculs DFT avancés de la stabilité de phase ainsi que des propriétés électroniques et thermiques. Pour exploiter pleinement l'espace de composition, quelle que soit la concentration en porteurs liée au dopant du matériau TE, un nouveau concept utilisant le facteur de qualité du matériau beta (au lieu du facteur de mérite TE) comme propriété cible pour le criblage ML, sera évalué. Le criblage expérimental de compositions prometteuses grâce à des bibliothèques de matériaux en couches minces ou en bulk et la caractérisation à haut débit ainsi que la synthèse de compositions sélectionnées sous forme d'échantillons massifs homogènes ainsi que l'analyse microstructurale alimenteront l’entrainement des méthodes ML et permettront de résoudre les écarts entre ML, DFT et résultats expérimentaux.

Cette approche facilitera non seulement le développement combinatoire exhaustif de composés semi-Heusler efficaces, mais permettra également la conception future de matériaux TE en raison des « gènes » d’un bon matériau TE qui seront identifiés à partir de descripteurs ML physiquement interprétables.