Développement de potentiels de qualité ab initio basés sur l'IA pour des agrégats de grande taille d'intérêt astrophysique – DIAPASONS

Le projet DIAPASONS vise à améliorer notre connaissance du rôle des (nano-)grains dans la physique et la chimie du milieu interstellaire par le biais d'une modélisation atomistique utilisant une méthodologie de pointe basée sur la Dynamique Moléculaire à Potentiel Profond (DPMD).
Il y a en effet un manque crucial de données théoriques précises pour caractériser (i) les propriétés structurelles, énergétiques et spectrales des nanograins interstellaires, (ii) les processus dynamiques conduisant à leur croissance et à leur destruction, -(iii)- les interactions gaz-grain et les processus réactifs à la surface des grains. Ce manque est dû à la taille des systèmes, à la complexité de leur surface d'énergie potentielle (PES) et à la nécessité de décrire les processus dynamiques aux temps longs et à basse température. Ainsi, de nombreuses simulations de dynamique moléculaire (MD) sont nécessaires pour pouvoir obtenir des statistiques convergentes. En outre, la fiabilité des résultats dépend de la qualité de la PES, qui a souffert de limitations méthodologiques jusqu'à présent. Cependant, des données aussi précises sont indispensables pour compléter les données expérimentales et alimenter les bases de données astrochimiques.
À cet égard, le projet DIAPASONS propose le développement de potentiels de qualité ab initio et de dipôles atomiques basés sur l'apprentissage par réseau de neurones profonds (DNN) pour étudier des grains d'intérêt astrophysique de tailles et de natures diverses. Nous nous concentrerons sur la modélisation de prototypes d’agrégats pour les grains glacés, c'est-à-dire (H2O)n, (CO)n et les agrégats mixtes H2On(CO)m(CO2)p, ainsi que les clusters d'hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP)n qui sont de bons candidats pour les grains carbonés interstellaires. Les agrégats mixtes (PAH)m(H2O)n seront également considérés ainsi que ceux possédant une impureté (H+, OH-) qui sont étudiés expérimentalement. Dans un premier temps, des DNNP de qualité DFTB (density functional based tight binding) seront obtenus. Les effets nucléaires quantiques (NQE) seront étudiés en utilisant des données de référence issues de simulations MD par intégrales de chemin (PIMD)
Les DNNP seront ensuite affinés par un entraînement itératif afin d'obtenir des données de référence de qualité DFT ou supérieure. Les résultats attendus sont des DNNP et de DNNAD précis pour les systèmes d'intérêt. L’idéal serait d’unifier les DNNP.
Les propriétés résultant des simulations MD intensives utilisant ces potentiels et ces dipôles atomiques seront ensuite déterminées. L'exploration exhaustive des PES sera réalisée par le biais de simulations Parallell Tempering (PT) MD et PT-PIMD. Les énergies de cohésion et les capacités calorifiques seront déterminées et comparées aux données expérimentales lorsqu’elles existent. Des simulations MD et PIMD intensives seront menées pour déterminer les spectres infrarouges à température finie et pour étudier les processus dynamiques : destruction par évaporation thermique ou dissociation induite par collision, croissance par collisions à faible énergie, réactivité à la surface des agrégats simulée par des collisions gaz-grain. Les NQE, particulièrement pertinents lorsque des atomes légers sont impliqués et qu’on travaille à basse température, seront étudiés en utilisant les DNNP entraînés à partir de simulations PIMD.
Ce projet de quatre ans sera réalisé par quatre chercheurs et un doctorant de l'unité "Modélisation, Agrégats, Dynamique" du Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques (Toulouse, France). Une bourse de thèse et une allocation post-doctorale sont demandées pour réaliser ce projet ambitieux.
Mener à bien ce projet est important pour notre groupe qui vient tout juste de se familiariser avec les techniques d'apprentissage automatique, a priori adaptées aux systèmes prévus dans ce projet. D'autres applications sont prévues : agrégats d'intérêt atmosphérique, interactions sol/pesticide.