Réponse optique d'agrégats d'or déterminée par l'environment – GNOME

Les agrégats et nanoparticules de métaux nobles sont utilisés dans de nombreuses applications faisant souvent appel à leurs propriétés optiques exceptionnelles, caractérisées par les résonances de plasmon de surface. Ces propriétés dépendent de manière sensible de l'environnement qui entoure les agrégats. Cependant, on sait peu de choses sur leur interaction avec l'environnement au-delà des traitements utilisant des approches simplifiées de milieu effectif. En particulier, l'influence de l'interface avec les matrices solides sur la structure électronique et donc les propriétés optiques est encore peu comprise. Dans le projet GNOME, nous combinons les calculs de structure et de réponse optique avec des expériences dédiées à l'étude des propriétés optiques de petits agrégats d'or dans SiO2 et Al2O3. Des calculs de dynamique moléculaire et de théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), aidés par l'utilisation de techniques d'apprentissage automatique, seront utilisés pour obtenir et analyser des géométries réalistes d’agrégats et de la matrice environnante au niveau atomistique. La DFT dépendante du temps dans une formulation périodique sera utilisée pour étudier la dépendance des propriétés électroniques et optiques avec la nature de la matrice et l'état chimique de l'interface. La spectroscopie optique d’agrégats d'or de taille sélectionnée dans des matrices de silice et d'alumine fournira des points de référence pour la validation des modèles théoriques. Nos résultats devraient permettre de comprendre comment l'interface affecte les propriétés électroniques et optiques des petits agrégats métalliques à l'échelle atomistique. Les connaissances ainsi acquises faciliteront grandement la conception de nouvelles applications de matériaux à base d’agrégats et aideront à optimiser les applications existantes.