Modélisation des propriétés d'hétérostructures bidimensionnelles à base de dichalcogénures de métaux de transition – IMHOTEP-TMD

Les dichalcogénures de métaux de transition (TMD) sont des matériaux lamellaires chimiquement flexibles aux gaps électroniques variables en fonction de leur symétrie cristalline, de leur composition et de leur phase. Après exfoliation, ils présentent des phénomènes dépendant du nombre de couches et de l’environnement, tels qu’une augmentation et une transition indirect-direct du gap électronique avec une diminution du nombre de feuillets, ce qui les rend attractifs pour des applications optoélectroniques. Pour étendre le domaine d’applicabilité de ces matériaux, ils peuvent être : (i) empilés en hétérostructures verticales avec différentes architectures, distances entre couches, angles de rotation et motifs de Moiré; (ii) fonctionnalisés avec des molécules organiques pour jouer sur l’alignement des niveaux énergétiques des matériaux constitutifs et améliorer le processus de transfert de charge dans les applications photovoltaïques ; (iii) pressurisés afin de modifier de façon réversible les propriétés électroniques et optiques des systèmes multicouches. Compte tenu de l’importance des interfaces dans de tels systèmes, une compréhension fine de leurs propriétés et des processus physiques et chimiques qui les déterminent est cruciale afin d’en envisager une conception rationnelle.
Dans ce projet, nous proposons de développer un protocole de calcul fondé essentiellement sur la théorie de la fonctionnelle de la densité afin de mieux comprendre ces hétérostructures et d’envisager la conception de systèmes TMD (hybrides) multicouches aux propriétés contrôlées. Pour cela, les propriétés structurales, vibrationnelles, électroniques, optiques et de transport de ces systèmes seront caractérisées et nous quantifierons comment architectures, distances entre couches, angles de rotation, motifs de Moiré, fonctionnalisation organique et pression modifient leurs propriétés, en combinant développements théoriques et applications à des systèmes caractérisés expérimentalement.