Functionalisation de N2 par une famille de complexes (XCX)M – FuN2

Le procédé Haber-Bosch représente l’une des transformations les plus importantes pour l’humanité. Il permet la synthèse d’environ 170 million tonnes/an d’ammoniac, principalement utilisé comme engrais, à partir de diazote et de dihydrogène dinitrogen and dihydrogen grâce à un catalyseur hétérogène dans des conditions drastiques de température et de préssion (350-550°C, 150-350 atm). Ce procédé industriel n’est pas seulement le plus important en taille, c’est aussi celui qui consomme le plus d’énergie (entre 1 et 2% de l’énergie mondiale produite annuellement). Dans le contexte actuel de changement climatique, le développement d’approches alternatives diminuant l’impact environnemental de cette réaction est un défi sociétal majeur. Notre objectif est donc d’explorer et découvrir des alternatives innovantes et durables au procédé Haber-Bosch par le développement de catalyseurs/électrocatalyseurs homogènes efficaces et sélectifs capables de transformer N2 en dérivés NR3 d’importance. La force mortice derrière notre demarche vient des observations suivantes: i) à ce jour, on ne peut pas rationaliser les relations entre structure et réactivité des systems moléculaires capable d’activer/réduire/fonctionnaliser N2, que ce soit de manière stoechiométrique ou catalytique; ii) les catalyseurs découverts à ce jour sont limités à de rares complexes de titane, de molybdène, de fer et de colbalt, et de plus aucun d’entre eux n’est assez stable ou actif pour être des alternatives viables au catalyseur hétérogène. Nous sommes persuadés que cette situation non satisfaisante est principalement due à un manque d’études systématiques se basant sur des complexes des métaux des groupes 5 à 7 possédant des ligands de structure modulable. Nous développerons une famille de complexes de type (OCO)M, OCO étant un ligand bis arylOxy-Carbene et M un métal des groupes 5 à 7 ; nous étudierons la fonctionnalisation du diazote coordiné au centre métallique par des électrophiles variés en conditions