Bio-inspired interfaces for the development of next generation degradable multi-phase materials – InsBIOration

Dans le cadre du projet InsBioration, notre équipe est impliquée dans le développement de revêtements inspirés des moules comme promoteurs d'adhésion entre du plastique et du métal et revêtements antipathogènes.

Les revêtements inspirés des moules sont préparés à l'aide de deux méthodes : le dépôt couche par couche (LbL) et l'électro-réticulation de TA ou de polymères modifiés par DA, synthétisés par deux partenaires d'InsBIOration. Dans le cas du dépôt LbL, les polymères modifiés par DA sont combinés avec des polycations ou des enzymes. La formation du film est suivie par microbalance à cristal de quartz (QCM) afin de déterminer la cinétique d'adsorption, la masse et l'épaisseur du revêtement déposé. La topographie du film sera caractérisée par AFM. Dans le cas de l'électro-réticulation de polymères modifiés par DA le processus est basé sur l'oxydation des catéchol en gallol du polymère qui sont capables de se réticuler avec lui-même ou avec une macromolécule portant des moitiés d'amine. L'électrodéposition sera suivie par un couplage électrochimique EC-QCM. La topographie du film sera analysée par AFM.

Le travail est divisé en deux parties consacrées au développement de films : (i) des adhésifs composés de dopamine/polydopamine ou d'acide tannique combiné à un polycation et (ii) des films antibactériens en libérant de l'acide tannique et du peroxyde d'hydrogène (H2O2) via une réaction catalytique en cascade de deux enzymes.

1. Films adhésifs composés de dopamine ou d'acide tannique combinés à un polycation.
En utilisant le dépôt LbL, nous avons exploré différents systèmes à base de DA ou de TA pour obtenir un dépôt de film contrôlé et reproductible. Différentes conditions telles que le type de tampon, le pH et les constituants ont été testées afin d'optimiser et d'obtenir un film robuste et homogène. Les meilleurs systèmes composés ont ensuite été sélectionnés pour évaluer leurs propriétés d'adhésion avec les métaux et leur processus de dépôt en vue d'applications futures. Cette dérnière étape a été réalisée en collaboration avec IPF Dresde. Des plastiques de differents polymères ont été fonctionnalisés par les films puis ont été métalisés. Les propriétés d'adhérence ont été évaluées.

2. Films antibactériens libérant de l'acide tannique et du peroxyde d'hydrogène
Nous avons fabriqué des revêtements à base de TA et du mélange de deux enzymes par la méthode LbL. Construits à pH 5, les films LbL sont obtenus grâce aux liaisons hydrogène entre le TA et les enzymes. Au contact du milieu bactérien (pH 7,4), les films libèrent du TA et de l'H2O2. Le H2O2 est produit par une cascade de deux réactions enzymatiques utilisant l'amidon. L'activité antibactérienne contre Staphylococcus aureus (S. aureus) a été obtenue à partir de 5 bicouches déposées contre des bactéries planctoniques (en suspension) et adhérant à la surface du film. Grâce à diverses expériences de contrôle, nous avons démontré que les films LbL présentent une synergie entre les propriétés bactéricides locales de l'AT et la réaction enzymatique en cascade générant du H2O2 à partir de l'amidon présent dans le milieu bactérien.

Le processus d'assemblage LbL, qui est séquentiel avec plusieurs étapes d'adsorption et de rinçage, a été transformé en un processus « tout-en-un ». Des revêtements ont été mis au point dans lesquels la solution du mélange TA/enzymes est déposée sur une surface prétraitée avec une couche de poly(éthylène imine), suivie d'une étape de rinçage. Les films ont des propriétés bactéricides contre S. aureus et Pseudomonas aeruginosa (P. aeruginosa) sur les bactéries planctoniques et adhérentes. Outre l'utilisation d'une méthode de dépôt moins longue, ce procédé en une seule étape produit des revêtements efficaces contre deux bactéries (gram-positives et gram-négatives) et possède des propriétés antibiofilm, contrairement aux films LbL.

La perspective du projet est, pour les revêtements adhésifs, leur traduction par notre partenaire en applications industrielles et, pour les revêtements antipathogènes, l'exploration d'autres systèmes enzymatiques et l'amélioration de leur robustesse mécanique.

- Muhammad Haseeb Iqbal, Halima Kerdjoudj, Fouzia Boulmedais. Protein-based layer-by-layer films for biomedical applications. Chemical Science, 2024, 15, 9408.
- Yi-Wei Chen, Muhammad Haseeb Iqbal, Florent Meyer, Vincent Ball, Fouzia Boulmedais. Physical Chemistry Study of Collagen-Based Multilayer Films. Gels, 2023, 9, 192.
- Flavien Sciortino, Gaulthier Rydzek, Fouzia Boulmedais. Electrochemical Assembly Strategies of Polymer and Hybrid Thin Films for (Bio)sensors, Charge Storage, and Triggered Release. 2023, 39, 11149