Génération d'intermediares reactionnels pour la reduction catalytique des NOx issus de moteurs à hydrogène – H-toClean

Dans le cadre d'une recherche de solutions décarbonées pour la propulsion des poids-lourds, l'utilisation d'hydrogène vert comme carburant pour alimenter des moteurs thermiques à combustion interne (H2-ICEs) est envisagée notamment par Renault Trucks (qui soutient ce projet). En effet, l'utilisation de batteries ou d'une pile à combustible reste problématique pour cette application (poids embarqué, autonomie, coût), alors que cette solution permet de conserver les outils de production existants. En mélange pauvre, les émissions polluantes de ces moteurs H2-ICEs sont réduites mais des traces de NOX sont toutefois présentes. Les catalyseurs trois voies traditionnels ne sont pas adaptés, et la réduction par l'urée (NH3-SCR) est contraignante et conduit à l'émission de CO2. L'approche la plus attractive est donc la réduction des NOx par l’H2 imbrûlé (H2-SCR). Malheureusement, à ce jour, les catalyseurs proposés pour ce procédé ne sont pas satisfaisants pour l'application visée du fait de fenêtres de température de travail trop étroites et d'une sélectivité en azote limitée.
Le projet H-to Clean propose donc de développer des catalyseurs adaptés à la réduction sélective des NOX par H2, avec une approche mécanistique en rupture. Basé sur un mécanisme réactionnel faisant intervenir la formation in situ d’espèces réduites NHX, le procédé proposé nécessite des catalyseurs multifonctionnels associant une phase métallique hydrogénante (Fe, voire Ru), des fonctions acides pour favoriser la formation d’espèces NHx et promouvoir la vitesse de décomposition des intermédiaires nitrosamines (NH2NO), et des sites basiques pour la formation d'espèces nitrosonium/nitrate. En outre, le projet H-to Clean explorera une voie complémentaire, avec l'étude de la génération in situ d'espèces réduites de type CHx, formées à partir du CO2 contenu dans l'air de combustion et susceptibles de réduire les NOx.
Pour mener à bien ce projet, deux partenaires académiques reconnus dans les domaines concernés sont impliqués : l'IC2MP (Institut de Chimie des Milieux et Matériaux de Poitiers) et l'IRCELYON (Institut de Recherches sur la Catalyse et l'Environnement de Lyon). Outre la gestion du projet, la méthodologie du travail s'articule autour de cinq axes interconnectés. Les deux premiers sont dédiés à la préparation des deux familles de catalyseurs : les métaux supportés d’une part sur oxydes acides (IC2MP) et d’autre part obtenus par exsolution redox de pérovskites (IRCELYON). Afin d'assurer une réponse rapide dans le développement des matériaux, chaque laboratoire effectuera en interne les tests catalytiques deNOx et les caractérisations usuelles des catalyseurs (axe 3). Les catalyseurs les plus attractifs seront ensuite sélectionnés et des caractérisations fines seront mises en œuvre pour accéder aux propriétés de surface et aux mécanismes catalytiques (axe 4). Dans cette optique, les outils et compétences des deux laboratoires impliqués seront mis en commun. L'IC2MP se concentrera sur les expériences transitoires dynamiques et les réactions de surface en température programmée tandis que L'IRCELYON mettra en œuvre des caractérisations in situ avancées (spectroscopie, microscopie et DRX). Le dernier axe du projet concerne la génération et la réactivité d'espèces réduites contenant du carbone. Dans ce travail transversal entre les deux laboratoires impliqués, l'IRCELYON aura en charge l'étude spectroscopique de l'identification des espèces CHx de surface formées, tandis que l'activité deNOx de ces intermédiaires sera évaluée en CHx-SCR assistées par H2 à l'IC2MP, en utilisant par exemple le formaldéhyde ou l'acide formique. Enfin, des combinaisons de matériaux dans un système à double lit catalytique, impliquant éventuellement les deux voies proposées (intermédiaires C et N-réduits), pourraient contribuer à atteindre l'objectif ambitieux du projet qui est de proposer une solution catalytique efficace et sélective dans une large gamme de températures.