CE11 - Caractérisation des structures et relations structure-fonctions des macromolécules biologiques

Structure des états excités au cours du processus photosynhtétique – Excit

Résumé de soumission

La photosynthèse convertit l’énergie des photons solaires en énergie de potentiel chimique, utilisée ultérieurement pour fixer le CO2 sous forme de sucres. Ce processus convertit 80 TW d’énergie solaire sous forme de biomasse et d’oxygène. Il commence par l’absorption d’un photon par une antenne, qui induit une cascade de transferts d’énergie menant l’énergie d’excitation au centre réactionnel (CR) en environ 20 picosecondes. Dans le CR, l’arrivée de ‘énergie d’excitation induit une séparation de charge ultrarapide, stabilisée par une série de transferts d’électrons. Toutes ces étapes se produisent dans des protéines qui lient les cofacteurs caroténoïdes et chlorophylles. Les caroténoïdes participent à la collecte des photons, et assurent la photoprotection des photosystèmes. Les chlorophylles assurent l’ensemble des transferts d’énergie d’excitation depuis les antennes (LH) jusqu’aux CR, ainsi que la séparation de charge primaire. Dans les conditions optimales, l’ensemble du processus se produit avec un rendement quantique remarquable, proche de l’unité.
Les structures de la plupart des protéines de la photosynthèse sont connues, et les évènements suivant l’absorption initiale du photon ont été décrits par les spectroscopies électroniques ultrarapides. Cependant, les transferts d’énergie et la séparation de charge se produisent plus rapidement que prédit théoriquement. Pour expliquer ce phénomène, il a été récemment proposé que les transferts d’excitation présentent un caractère quantique, qui permettrait à l’état excité d’explorer plusieurs chemins à la fois via des états en résonance. Cependant il n’y a pas de consensus aujourd’hui sur les mécanismes qui permettent les cinétiques et le rendement remarquables de ces étapes.
Les approches électroniques possèdent une résolution temporelle excellente, mais n’apportent que peu d’information sur les états électroniques. Ce projet se propose d’apporter des informations moléculaires étendues sur la structure des chlorophylles et des caroténoïdes dans leurs états excités, en utilisant spectroscopie Raman ultrarapide et FLN, deux méthodes qui permettent de décrire la configuration et les interactions de ces molécules. Combinées avec des techniques quantiques de modélisation comme la DFT, elles permettent d’obtenir une image de l’organisation des fonctions d’onde dans les états excités.
Au cours de ce projet, nous établirons d’abord un appareil de Raman ultrarapide, et combinerons séries de mesures et modélisation. Nous mesurerons d’abord les signaux de pigments isolés (caroténoïdes et chlorophylles) qui permettront l’établissement de ‘standards’. Nous mesurerons ensuite la signature vibrationnelle d’états excités de caroténoïdes liés aux antennes LHCII, et analyserons l’influence des interactions entre pigments sur la structure de ces états excités. Nous caractériserons en particulier comment celle-ci évolue quand les LHCII basculent de la fonction de collecte de l’énergie à celle de son piégeage. Le même type d’expérience sera effectué sur les états excités des bactériochlorophylles, liées aux antennes et aux centres réactionnels. Sur ces derniers, nous étudierons en particulier l’évolution de l’état excité de la paire de bactériochlorophylles qui constitue le donneur primaire d’électrons, où l’arrivée d’énergie d’excitation induit la séparation de charges. L’évolution de la structure de l’état excité de cette paire au cours des premières picosecondes sera analysée pour déterminer et modéliser les mécanismes qui régissent la séparation de charge. Finalement, en analysant par FLN l’ensemble des modes vibrationnels des états fondamentaux et excités des chlorophylles, libres ou liées aux protéines, et en comparant ceux-ci avec les oscillations observées au cours des mesures ultrarapides, nous déterminerons l’influence des mouvements protéiques sur les transferts, et caractériserons l’origine de ces oscillations (assistance vibrationnelle ou caractère quantique).

Coordination du projet

Bruno Robert (Service de Bioénergétique, Biologie Structurale et Mécanismes)

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

JOLIOT Institut des sciences du vivant FRÉDÉRIC-JOLIOT
SB2SM Service de Bioénergétique, Biologie Structurale et Mécanismes
Vilnius University of Vilnius / Department of Theoritical Physics

Aide de l'ANR 257 040 euros
Début et durée du projet scientifique : janvier 2021 - 36 Mois

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