Couplage de la nano diffraction électronique et de la sonde atomique tomographique pour la caractérisation tridimensionnelle de nanomatériaux polycristallins – 3D_SPED_APT

La construction de l’outil 3D-SPED s’appuie sur des travaux similaires développés dans la communauté des rayons X et en particulier la technique DCT utilisées pour traiter les données issues du rayonnement synchrotron. La difficulté principale provient des effets dynamiques qui sont largement plus importants en diffraction électronique par rapport à leurs équivalents aux rayons X. Les multiples évènements de diffraction s’opérant dans l’épaisseur de la lame conduisent à des échanges permanents entre les faisceaux transmis et diffractés dont les intensités ne sont, en conséquence, pas représentatives de l’épaisseur du cristal diffractant. Cette limitation est partiellement corrigée par l’utilisation de la précession électronique mais nécessite néanmoins l’application d’algorithmes spécifiques et originaux permettant de limiter son impact sur la reconstruction tomographique.
Le résultat pourra être calibré et validé grâce à l’application de la sonde atomique sur un système permettant de remonter à la fois à l’information chimique et à l’orientation cristallographique. Cette technique, dite APC, est applicable en particulier à un alliage d’aluminium qui servira de matériau modèle.

Pour faciliter la construction de l’outil 3D-SPED, un outil de simulation de la diffraction électronique en mode précession a été implémenté en langage Python, permettant notamment de reproduire le signal associé à la superposition de cristaux.
Le partenaire allemand (MPIE, Düsseldorf) a effectué une première campagne expérimentale combinant rotation de l’échantillon et acquisition de jeux de figures de diffraction en mode balayage pour un échantillon FeC, en utilisant une caméra de fortes résolution et sensibilité (TVIPS TemCam-XF416).
Une première application des algorithmes développés dans le cadre de ce projet a été effectuée sur cet ensemble de données. En particulier, une procédure automatique d’appariement de grains d’une inclinaison de l’échantillon à la suivante a été testée avec succès. Une image virutelle en champ clair est calculée pour chaque composante détectée et chaque angle de rotation. L’ensemble a permis la reconstruction automatique et la visualisation 3D de la majorité des grains composants la pointe d’acier.

L’acier considéré présente des désorientions intragranulaires très importantes (>5°). Le signal de diffraction étant très sensible à l’orientation du cristal, cette mosaicité réduit considérablement la qualité des images virtuelles utilisées lors de la reconstruction 3D. Deux stratégies sont envisagées pour contourner cette difficulté :
- travailler avec un matériau présentant moins de déformations intragranulaires. Des échantillons de l’alliage nanocristallisé Ni-W sont en cours de préparation.
- des affinements de la procédure permettant de prendre en compte ces désorientations sont à l’étude.

Reconstructing grains in 3D through 4D Scanning Precession Electron Diffraction
P. Harrison et al
Microscopy and Microanalysis 2021, August 1-5

A precession electron diffraction assisted orientation and phase mapping tool for transmission electron microscopes
EF Rauch et al
submitted to Symmetry/MDPI

En microscopie électronique en transmission, les figures de diffraction acquises lors du balayage de la zone d’intérêt par un faisceau nanométrique contiennent les informations relatives aux éléments structuraux présents dans toute l’épaisseur de l’échantillon : grains superposés, interfaces, phases secondaires. En couplant ce mode d’acquisition - dit SPED – à la rotation du porte-échantillon et à des algorithmes de reconstruction tomographique, il est envisageable d’extraire des cartographies 3D d’orientation cristallographique et de répartition des phases. Cette reconstruction permettrait d’accéder aux caractéristiques géométriques et cristallographiques des interfaces et interphases internes.

Le premier objectif de ce projet est de finaliser le développement d’un outil de ce type en optimisant les procédures d’acquisition et de traitement des données et en construisant le jeu complet de programmes numériques nécessaires à l’obtention des caractéristiques cristallographiques 3D des échantillons. Une procédure dédiée est utilisée pour extraire un signal qui contourne les effets dynamiques et respecte l’approximation de projection requise pour la reconstruction. L'autre problème associé à la diffraction électronique est sa dépendance vis-à-vis de l'orientation du cristal. Pour gérer cette contrainte, un algorithme curatif est développé et implémenté dans les outils de reconstruction tomographique initialement développés pour la diffraction de rayons X.

L’objectif principal du projet est de corréler la cartographie d’orientation 3D-SPED avec la tomographie par sonde atomique (APT) afin de coupler des informations cristallographiques et chimiques à l’échelle nanométrique. La mesure des orientations cristallographiques par sonde atomique (APC) est possible pour certains systèmes, dont l’alliage Al-0.5%Ag, qui sera utilisé à des fins d'étalonnage et de validation des résultats obtenus par 3D-SPED. Par la suite, l’approche corrélative sera exploitée pour caractériser la ségrégation aux joints de grain. Le système Fe-C, pour lequel l’APC ne fournit pas d’information sur l’orientation des grains, servira de démonstrateur. Cette approche couplée 3D-SPED / APT permettra de caractériser un grand nombre de joints de grains orientés de manière aléatoire et d’en déduire les relations entre caractéristiques cristallographiques des interfaces et leur composition chimique à l'échelle atomique. Pour l’alliage considéré, il devrait en résulter une compréhension accrue de l’effet du carbone sur la cohésion des joints de grains et sur la stabilisation des nanocristaux ferritiques.