Auto-organisation de biocolloïdes passifs et actifs: théorie et expériences. – VIRO-Lego

Microscopie confocale, modélisation théorique

Une collaboration expérimentale-théorique entre deux partenaires (LPS et CRPP) a été établie sur la compréhension de la structure intralamellaire complexe des bâtonnets viraux chargés à la fois sans et avec des interactions inégales. Une théorie de la densité fonctionnelle (DFT) basée sur les particules a été mise en place qui permet de sonder la transition d'une simple SmA avec une fluidité intralamellaire à longue portée à celles avec des signatures cristallines (qu'elles soient à longue ou quasi-longue portée) telles que SmB et d'autres sous-phases smectiques. La DFT sera implémentée numériquement et les résultats prédits, en particulier concernant le rôle de la force ionique et de la fonctionnalisation de la pointe, seront comparés aux résultats expérimentaux des tiges fd.
Un cadre théorique générique traitant de l'effet de la polymérisation réversible de monomères en forme de bâtonnets partiellement flexibles avec des extrémités adhésives fonctionnalisées à double pointe en présence de disques non adsorbants a été développé en utilisant la théorie mécanique statistique. Ce projet a été entièrement développé au LPS et met en évidence des opportunités intéressantes découlant du contrôle de l'association réversible de tiges fd fonctionnalisées en pointe par la présence de nanofeuillets d'argile non adsorbants.
Un projet expérimental a été mis en place au CRPP qui se concentre sur le réglage de la mobilité des Bacillus Subt nageurs. bactéries par interaction avec une matrice de bâtonnets fd disposés à la fois en phase liquide isotrope et en phase nématique. Des progrès importants ont été réalisés en termes de visualisation des bâtonnets fd individuels ainsi que du flagelle et du corps cellulaire de la bactérie, ce qui permet de surveiller la dynamique brownienne active de la bactérie ainsi que le mouvement diffusif passif des bâtonnets hôtes.

Les partenaires ont fait des progrès importants dans l'avancement de l'utilisation des virus filamenteux fd dans des milieux complexes à la fois dans un contexte expérimental et théorique. Expérimentalement, les bâtonnets fd s'avèrent déterminants pour élucider les mécanismes de pilotage des micronageurs bactériens à travers des milieux cristallins liquides complexes. Des phénoménologies encore plus riches pourraient être attendues si les tiges fd elles-mêmes pouvaient également être autopropulsées, un objectif que nous espérons sincèrement atteindre avant la fin du projet. De plus, les travaux de modélisation (LPS) ont été les pionniers de l'utilisation de tiges fd à polymérisation réversible équipées de points adhésifs à double pointe pour contrôler la distribution du poids moléculaire et le comportement de phase des polymères vivants tout en modélisant avec une matrice de nanofeuillets non adsorbants. Ce scénario pourrait être réalisable expérimentalement grâce à l'utilisation de tiges fd mélangées à des nanofeuillets d'argile non adsorbants. Enfin, une collaboration expérimentale-théorique fructueuse est envisagée pour fournir une compréhension des premiers principes de l'ordre complexe intramellaire des phases smectiques basé sur des tiges fd, et le rôle des interactions spécifiques aux pointes.

Four-fluid coexistence of shape-persistent living polymers templated by discs (en cours d'examen J. Chem. Phys.)

L’auto-assemblage de nanoparticules est un processus fondamental dans la fabrication de matériaux fonctionnels aux applications variées, de la photonique aux afficheurs en passant par les capteurs. L'essentiel de la recherche a surtout porté jusqu'à présent sur les nanoparticules sphériques, alors que les mécanismes d’auto-assemblage ainsi que l'éventail des superstructures formées par des particules non sphériques ont fait l’objet de beaucoup moins de travaux. Pourtant, on peut s'attendre dans le cas des particules anisotropes présentant, de surcroît, des interactions directionnelles spécifiques, à une phénoménologie de symétries et de structures auto-assemblées encore plus riche et plus variée.

Ce projet vise ainsi à concevoir de nouveaux colloïdes hybrides anisotropes à base de virus fd, en introduisent des "patchs" dont les interactions sont modulables, en termes d’intensité, portée et réversibilité. Pour ce faire, une nanoparticule métallique, dont la surface est décorée d'un polymère thermosensible d'épaisseur ajustable, sera greffée à l’une des extrémités du virus.

La présence d’une nanobille en bout du virus contribuera à briser la symétrie avant-arrière de la particule et à créer une polarité à l’échelle microscopique, tandis que la présence du polymère permettra le contrôle réversible avec la température des interactions attractives entre objets.
La présence de nanoparticules métalliques à l'une des extrémités des virus permettra également à ces systèmes hybrides d'être actifs, i.e. auto-propulsés en présence de carburant (micronageurs catalytiques) ou par effet thermophorétique, créant ainsi une nouvelle classe de particules actives en forme de bâtonnet et à interactions polaires.

Dans ce projet, nous explorerons les propriétés d’auto-assemblage de ces systèmes hybrides passifs et actifs, en combinant des approches expérimentales et des outils de modélisation qui permettent d'étudier ces systèmes à la fois à l'échelle de la particule unique, ainsi qu’à l’échelle mésoscopique, en étudiant leur comportement de phases. Cela se fera à la fois à l'équilibre thermodynamique, et hors d’équilibre où des phénomènes émergents sont attendus pour les systèmes actifs. Une compréhension microscopique des phénomènes observés sera réalisée par des simulations numériques en mimant les systèmes expérimentaux par des interactions effectives de type "coarse-grained" entre particules.

Pour l’ensemble de ces systèmes actifs et passifs envisagés, l'association de l’anisotropie de forme, de la polarité des particules, et des interactions régio-spécifiques devraient ainsi générer des superstructures et des auto-assemblages variés, avec un niveau de complexité et de fonctionnalités beaucoup plus élevé que ce qui pourrait être atteint avec des particules centro-symétriques.

Le projet viro-LEGO, à fort caractère interdisciplinaire, repose sur l’association originale d'ingénierie biologique (fabrication de virus fonctionnalisés), de physique expérimentale de la matière molle (auto-organisation des systèmes) et de modélisation théorique avec la détermination des relations structures-propriétés. Les résultats de ce projet devraient ouvrir des perspectives dans le domaine de la conception et de la post-fonctionnalisation des particules anisotropes, afin d'obtenir un meilleur contrôle dans l'élaboration des matériaux auto-assemblés et la structuration des fluides complexes en présence de dopants actifs anisotropes. La connaissance détaillée des mécanismes d'auto-assemblage des briques élémentaires aux interactions modulables et régio-spécifiques (conférant par exemple une polarité locale) contribueront non seulement à la compréhension fondamentale des mécanismes de la matière active et d'auto-organisation en mésophases, mais ces systèmes à base de virus fonctionnalisés présentent également un fort intérêt en science des matériaux par la formulation d’une nouvelle classe de cristaux liquides hybrides fonctionnels aux propriétés modulables.