Gaz dipolaire ultra-froid d'atomes de néodyme dans un niveau excité à longue durée de vie – NeoDip

Déterminer la faisabilité du refroidissement laser nécessite la connaissance de grandeurs physiques qui caractérisent l’interaction entre l’atome considéré et des lasers, par exemple les niveaux d’énergie ou les moments dipolaires de transition. Pour le néodyme, certaines de ces grandeurs sont connues, car elles ont été mesurées en laboratoire par spectroscopie, mais pas toutes. Le but du projet est donc d’obtenir par la modélisation une description exhaustive du spectre du néodyme (niveaux d’énergie, moments dipolaires de transitions, etc.), afin de déterminer par exemple la longueur d’onde des faisceaux lasers à utiliser pour le refroidissement.

Ces calculs sont menés à l’aide de la méthode semi-empirique de Cowan, implémentée dans un programme informatique bien connu en physique atomique. L’idée générale est de faire un premier calcul des propriétés atomiques qui nous intéressent en utilisant les premiers principes de la physique quantique. Une fois ces premiers résultats obtenus, certains paramètres dont dépendent les énergies et moments de transition sont ajustés par la méthode des moindres carrés, afin d’obtenir le meilleur accord possible entre grandeurs calculées et expérimentales. Si avec un jeu de paramètres donné, on est capable d’obtenir par le calcul des valeurs précises des quantités connues expérimentalement, alors on peut penser que les grandeurs calculées mais inconnues expérimentalement sont aussi obtenues avec une bonne précision.

Avec une doctorante recrutée dans le cadre de ce projet, nous avons donc d’abord travaillé sur les niveaux d’énergie du néodyme avec trois objectifs : (i) reproduire par le calcul et le plus précisément possible les niveaux d’énergie déjà connus expérimentalement ; (ii) interpréter (c’est-à-dire donner une étiquette selon les lois de la physique quantique) les niveaux connus expérimentalement mais sans interprétation ; (iii) prédire l’énergie de niveaux non observés expérimentalement. Nous avons ainsi pu interpréter près de 400 niveaux d’énergie sur une plage de 25000 cm-1 et avec une déviation standard (qui caractérise le désaccord moyen entre théorie et expérience) inférieure à 100 cm-1.

Nous avons ensuite tenté d’appliquer une méthode similaire pour calculer les moments de transition (plus exactement les coefficients d’Einstein Aik d’émission spontanée). Du fait de la complexité du spectre du néodyme, c’est-à-dire le nombre de transitions possibles, le nombre de transitions caractérisées expérimentalement est en fait limité, d’où l’intérêt de ces calculs. Cependant, à ce jour, nous n’avons pas pu mener ces calculs à leur terme, car nous n’avons pas reproduit les transitions expérimentales les plus intenses avec une bonne précision. A l’aide des données expérimentales disponibles dans la littérature scientifique, nous avons tout de même identifié 7 transitions de refroidissement intéressantes. Mais il nous faut encore caractériser les fuites possibles depuis ces transitions.

Dans les atomes et ions lanthanides, le nombre de transitions calculées peut s’élever à plusieurs centaines de milliers. Pour rendre ces données accessibles pour la communauté, nous avons mis au point, avec un étudiant de Master, la base de données CaDDiAcS (https://vamdc.icb.cnrs.fr/caddiacs), avec un formulaire de recherche permettant de filtrer les résultats en fonctions de différents critères comme la longueur d’onde de transition. Les résultats peuvent être affichés à l’écran ou bien enregistrés dans un fichier texte, pouvant servir d’entrée à un autre programme. Actuellement, les transitions de l’ion Er+ sont disponibles.

En parallèle, nous avons travaillé sur les spectres d’ions lanthanides utilisés comme dopants dans des matériaux solides, par exemple des cristaux. Les transitions sont décrites par la théorie bien établie de Judd-Ofelt dont nous avons cherché à améliorer la précision. Nous avons donc proposé une extension de cette théorie, qui permet notamment de décrire plus de transitions, par exemple dans l’ion europium Eu3+. Nous avons aussi validé notre modèle dans le cas des ions erbium et néodyme dans divers matériaux hôtes.

La première perspective est de continuer les calculs des moments dipolaires de transitions et coefficients d’Einstein pour l’atome de néodyme. Si la méthode semi-empirique se confirme être inopérante, nous envisageons d’utiliser une méthode dite purement ab initio, c’est-à-dire sans ajustement aux moindres carrés, mais avec un calcul numérique plus poussé. Cela pourra être fait à l’aide du programme GRASP2018 qui prend pleinement en compte les effets relativistes dans les atomes. Concernant la base de données CaDDiAcS, nous souhaitons l’abonder avec des transitions dans d’autres atomes ou ions, en particulier lanthanides. Enfin, concernant les transitions dans les solides dopés aux ions lanthanides, nous avons des perspectives d’amélioration de notre modèle, par exemple pour décrire des transitions en lumière polarisée ou entre sous-niveaux Stark.

Ce projet théorique a pour but de proposer une nouvelle expérience de gaz dipolaires ultra-froids, basée sur des atomes de néodyme (Nd) excités dans des niveaux d’énergie de longue durée de vie. Comme il appartient à la partie gauche de la rangée des lanthanides, Nd présente une forte densité de niveaux dans la région 8000-15000 cm-1 au-dessus du niveau fondamental, en comparaison avec les lanthanides déjà refroidis par laser tels que le dysprosium ou l’erbium, qui appartiennent à la partie droite de la rangée. Cette grande densité permet l’existence de paires de niveaux proches en énergie, pouvant être couplés par un champ électrique statique ou oscillant, induisant ainsi un moment dipolaire électrique significatif. Cela dit, cette densité de niveaux rend particulièrement ardu le calcul de quantités comme les coefficients d’Einstein, indispensables pour établir la faisabilité d’une expérience sur le Nd ultra-froid.

Afin de complètement caractériser cette future expérience, ce projet comporte les cinq objectifs suivants :

- Proposer des transitions de refroidissement laser pour Nd ;
- Identifier des paires de niveaux métastables proches en énergies, et fortement couplés par un champ électrique oscillant à une fréquence dans le domaine térahertz ;
- Calculer la polarisabilité dynamique dipolaire des niveaux considérés ;
- Améliorer la connaissance de la spectroscopie de Nd ;
- Déterminer l’énergie d’interaction dipolaires entre atomes voisins.

Pour remplir ces objectifs, nous utiliserons la méthode semi-empirique de calculs de structure atomique, basée sur la chaîne de codes de Cowan, et que nous avons enrichie, afin d’obtenir des coefficients d’Einstein plus précis. Compte tenu de la forte densité de niveaux de Nd et des importants mélanges par interaction de configurations, nous serons amenés à encore améliorer notre méthode, par exemple par l’ajustement simultané des énergies et des coefficients d’Einstein. Notre grande quantité de données sera publiée en libre accès sur différents portails