Architectures hybrides pour des antennes brillantes et directionnelles – TWINS

Ce projet réunit trois laboratoires (LNIO, Instituts Langevin et Fresnel) afin de concevoir et caractériser des antennes ultracompactes radiatives et directionnelles. Par compactes, nous entendons des antennes composées de quatre particules au plus, d'une taille inférieure à 60 nm et présentant des inter-distances entre particules inférieures à 50 nm pour que (i) la taille totale soit nettement inférieure à la longueur d’onde optique dans le vide mais aussi pour (ii) permettre pour la première fois la conception d'antennes sur des échafaudages chimiques comme les brins d'ADN capables de positionner à l’échelle du nanomètre un fluorophore unique. Des antennes métalliques de cette taille peuvent également être conçues par lithographie électronique : l’ajout contrôlé d’un seul émetteur optique nécessite alors une étape de fonctionnalisation de surface locale démontrée récemment. En pratique, cette approche n’a pour le moment jamais été explorée pour deux raisons. La première est théorique puisque qu'il n'a été démontré qu’en 2010 que le rayonnement émis peut être dirigé en contrôlant la distance entre l’émetteur de lumière et une nanoparticule à une échelle de l’ordre de lambda/30. La seconde est technologique puisque le positionnement contrôlé d’un émetteur unique est d’une grande complexité expérimentale: la technique d'assemblage par brin d'ADN de nanoparticules d'or est récente et essentiellement maitrisée par des équipes de chimistes et la fonctionnalisation par un émetteur unique d’antennes lithographiées a été publiée en 2010.

Le premier objectif à atteindre dans la réalisation d’antennes efficaces est l’exaltation du taux de décroissance radiative. Pour y parvenir, nous allons coupler les émetteurs quantiques à deux nanoparticules métalliques. Le couplage sera réalisé par voie chimique en utilisant une technique novatrice de greffage par brin d'ADN. Nous proposons de caractériser entièrement les propriétés radiatives de ces « super émetteurs » par deux techniques. La première développée à l'Institut Langevin est basée sur la caractérisation en microscopie d’un émetteur unique, et la seconde développée à l'Institut Fresnel utilise une technique de spectroscopie d’ensemble par corrélation de fluorescence.

Le second objectif portant sur le gain de directivité sera poursuivi en étudiant précisément la phase relative entre le dipôle rayonnant d’un émetteur et le dipôle induit dans une nanoparticule. Ce déphasage résulte de deux contributions: la polarisabilité de la particule et le chemin optique entre les deux dipôles. Le déphasage dû au chemin optique a jusqu’à maintenant été ignoré car les distances mises en jeu sont largement inférieures à la longueur d'onde. Mais ce terme est fondamental et le contrôle de la distance à des échelles nanométriques entre l’émetteur et les nanoparticules permet d'optimiser les propriétés réflectrices et collectrices d’une sphère. Cette découverte ouvre la voie à la réalisation d’antennes optiques unidirectionnelles extrêmement compactes. Ces systèmes, fabriqués par lithographie ou auto-assemblage, seront analysés en imagerie défocalisée de fluorescence pour estimer l’évolution de leurs diagrammes de rayonnement en fonction de la distance émetteur-particule.

Dans un second temps, le super-émetteur sera couplé aux éléments directionnels : particules métalliques ou particule diélectrique. En dehors des concepts physiques nouveaux mis en jeu, cette étape vise également à proposer des méthodes de fabrication nouvelles. Nous souhaitons d’une part développer des techniques novatrices d’auto-assemblages sur brins d’ADN pour associer un émetteur unique à une, deux ou quatre particules d’or. Nous allons également développer la fonctionnalisation chimique locale de nanostructures lithographiées pour associer des méthodes « bottom-up » et « top-down ». Ceci nous permettra notamment de fonctionnaliser une antenne métallique obtenue par lithographie et d’y greffer un super-émetteur auto-assemblé sur ADN.