DS03 - Stimuler le renouveau industriel

Mécanismes complexes de nucléation dans les ciments naturels et synthétiques – NUANCE

Mécanismes complexes de nucléation dans les ciments naturels et synthétiques

Au cours des dernières années, des voies de nucléation à plusieurs étapes impliquant la formation de clusters de prénucléation ou des précurseurs amorphes, ont été découverts pour une grande variété de systèmes. Ici, nous visons à étudier la structure et les caractéristiques d'agrégation des intermédiaires amorphes dans les ciments naturels (biominéraux) et artificiels (Portland).

Les précurseurs amorphes existent dans la nature et pour les materiaux synthetiques. Nous cherchons ici à comprendre les contrôles de leur cinétique de cristallisation dans une perspective atomistique

Ce projet vise à établir des ponts entre les recherches effectuées dans le domaine des «ciments naturels«, en apportant ces connaissances à l'étude de la nucléation des «ciments manufacturés«. Les questions clés qui doivent encore être résolues peuvent être divisées en deux catégories : (a) Quelle est la structure de ces groupes et comment est-elle modifiée en présence d'additifs ? La structure initiale est-elle une signature du polymorphe final ? Et b) quels sont les mécanismes moléculaires de stabilisation de ces précurseurs amorphes ? Quel est le rôle de l'eau ?

Ici, nous prévoyons de fournir des réponses à ces questions en utilisant une combinaison de techniques de diffusion et de spectroscopie de pointe combinées à une spéciation chimique détaillée. La tâche 1 de ce projet portera sur l'étude de la structure des clusters aqueux (prénucléation). Les progrès récents dans la diffusion et de détection des rayons X ont permis de réaliser des expériences dans des conditions très diluées, offrant pour la première fois la possibilité de décrire la structure interne des clusters de pré-nucléation de CaCO3 en utilisant la méthode de la fonction de distribution de paires. Des expériences de diffusion de petits angles et de fonction de distribution de paires seront également réalisées pour caractériser les conditions de formation et la structure de la phase précurseur du C-S-H. Toutes ces expériences seront réalisées dans des conditions chimiques contrôlées, en utilisant une installation de titrage et du rayonnement synchrotron. La tâche 2 comprend une approche originale pour sonder la dynamique atomique et la stabilité des précurseurs amorphes. Des techniques complémentaires telles que la spectroscopie de corrélation des photons aux rayons X et la diffusion incohérente inélastique des neutrons seront utilisées pour sonder la dynamique atomique des ions et de l'eau, respectivement. Ces techniques serviront à vérifier l'hypothèse de longue date, fondée sur la simulation, selon laquelle l'eau agit comme stabilisateur de la structure amorphe dans le cas de l'ACC. Des études systématiques de la dynamique microscopique de l'ACC et des précurseurs amorphes du C-S-H en présence de différents additifs, et à différents états d'hydratation, seront réalisées.

Un nouveau mécanisme de stabilisation des ACC par une fraction organique (polyaspartate) est proposé, par lequel le réseau d'eau n'est pas affecté et une entrave stérique à la cristallisation est observée.

La modélisation des données PDF pour les premiers stades de la formation du C-S-H a permis de définir différents motifs structuraux pour le précurseur amorphe, donnant pour la première fois une image atomistique du gel dit C-S-H.

Un nouveau mécanisme de stabilisation du carbonate de calcium amorphe par une fraction organique (polyaspartate) est proposé, par lequel le réseau d'eau n'est pas affecté et une entrave stérique à la cristallisation est observée. De nouvelles expériences seront consacrées à la compréhension des interactions entre les composés organiques et le réseau de carbonate de calcium amorphe.

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Coordinateur du projet

Monsieur Alejandro Fernandez-Martinez (Institut des Sciences de la Terre)

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

ISTerre Institut des Sciences de la Terre

Aide de l'ANR 279 686 euros
Début et durée du projet scientifique : juillet 2018 - 36 Mois

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