Alteration des poussières minerales par les composés organiques volatiles d'interet climatique – CLIMDO

CLIMDO utilise une approche innovante combinant l’expérimentation et la modélisation par (i) des expériences sophistiquées au laboratoire dans des conditions contrôlées et réaliste en couplant études de paillasse et en chambres de simulation ; (ii) l'élaboration d'un nouveau modèle des mécanismes de réaction et des propriétés optiques/hygroscopiques de la poussière; (iii) des nouvelles simulations climatiques des effets radiatifs des poussières et la distribution globale des SOA.

Les travaux effectués jusqu’à présent consistent en
IMT-DOUAI (partenaire 2): L'interaction hétérogène du glyoxal avec les poussières minérales naturelles et les oxydes et carbonates minéraux a été évaluée. Les coefficients capture que nous avons mesuré au stade initial (coefficients de capture initiaux) et après le long vieillissement des particules par GL (coefficients de capture à l'état stationnaire). Nos résultats indiquent que le glyoxal est fortement adsorbé sur les surfaces de poussière, avec des coefficients de capture initiaux de l'ordre de 0.01-0.4, et des coefficients de capture à l'état d'équilibre de l'ordre de 10-6. L'échantillon de poussière minérale naturelle avec la capacité d'absorption la plus élevée provenait du désert de Gobi et cet échantillon a été sélectionné pour la phase d'approfondissement, qui est actuellement en cours. Dans ce cadre, nous étudierons l'impact de la concentration de glyoxal, de l'humidité relative, du rayonnement solaire et de la température, sur les coefficients de capture. Les résultats attendus de l'adsorption de glyoxal sur la poussière de Gobi seront fournis aux partenaires 1 et 3 pour une utilisation ultérieure dans des expériences à grande échelle et dans le modèle respectivement. La même démarche sera également suivie pour l'étude du méthylglyoxal avec les poussières minérales.
LISA (partenaire 1): une thèse de doctorat a débuté en octobre 2020. Deux jeux d’expériences en chambre de simulation (WP2) ont été effectuée pour évaluer le protocole expérimentale d’injection des composés particulaires et en phase gaz (février 2021) et pour étudier les interactions entre les poussières et le glyoxal (mai 2021). L’analyse de ces premières observations est en cours. Les résultats, tout à fait encourageants, confortent sur l’idée que la durée de vie des composés gazeux est suffisante pour évaluer leurs pertes par réaction hétérogène sur les poussières. Un protocole d’injection des poussières par classe de taille a été mis en place. La condensation du glyoxal sur les poussières semble avoir lieu en conditions d’humidité relative élevée.
LSCE (partenaire 3) : Le post-doctorat de Ramiro Checa-Garcia a consisté à ajouter la chimie du glyoxal dans le modèle INCA (Interactions entre Chimie et Aérosols). Puisque le Glyoxal est le produit de dégradation d'autres espèces chimiques, cette étape implique également d’autres réactions que celles produisant directement du glyoxal. Il faut donc explorer un ensemble de réactifs stables du point de vue chimique. Nous avons effectué ce travail en 5 etapes 1) Ajouter les réactions en phase-gazeuse des nouvelles espèces ; 2) Vérifier le code impliquant ces réactions ; 3) Changer la phase aqueuse afin d’inclure plus de réactions et d’espèces ; 4) Inclure les réactions de chimie hétérogènes et impliquant les AOS ; 5) Évaluer la chimie hétérogène à la surface des poussières désertiques.

L'exploitation des résultats pour le glyoxal et le transfer d'expertise entre partenaires est en cours
En 2022 nous attaquerons également les études sur le methylglyoxal et nous chercherons également à publier les premiers résultats

1. Ramiro Checa-Garcia et al., Impact of heterogeneous chemistry on the distribution of Glyoxal and Methylglyoxal in the troposphere, submitted to AS3.1 – Aerosol Chemistry and Physics (General Session), EGU General Assembly 2021
2. Paola Formenti et al., The CLImate relevant processing of Mineral Dust by volatile Organic compounds (CLIMDO) project, submitted to CL4.27 – Aeolian dust: initiator, player, and recorder of environmental change, EGU General Assembly 2021
3. Romanias et al. Glyoxal uptake on various mineral surrogates. a knudsen flow reactor study. presented to session CM 02 : INTERACTIONS BETWEEN DUSTS AND ATMOSPHERIC TRACE GASES: IMPACT ON ATMOSPHERE AND DUST SURFACE PROPERTIES, DUST 2021 | IV INTERNATIONAL CONFERENCE ON ATMOSPHERIC DUST
4. Antonia Zogka et al., Heterogeneous Interaction of Glyoxal with Gobi desert dust under simulated atmospheric conditions, presented to session CM 02 : INTERACTIONS BETWEEN DUSTS AND ATMOSPHERIC TRACE GASES: IMPACT ON ATMOSPHERE AND DUST SURFACE PROPERTIES, DUST 2021 | IV INTERNATIONAL CONFERENCE ON ATMOSPHERIC DUST

Comme le souligne le dernier rapport d’évaluation du Groupe d’experts intergouvernemental sur l’évolution du climat (GIEC), les aérosols constituent la plus grande incertitude dans l’évaluation du forçage radiatif global. L’incertitude provient en grande partie du manque d’informations sur la répartition, la composition et les effets des aérosols en atmosphère, qui ont tous une incidence sur les propriétés radiatives des aérosols.
Parmi les deux principales catégories d’aérosols, naturel et anthropique, les aérosols naturels demeurent la principale source d’incertitude. Cela limite notre capacité à mesurer et à attribuer les forçages climatiques totaux. Sans une compréhension ferme du forçage climatique total, notre capacité à prévoir son évolution dans le temps diminue et limite l'élaboration de stratégies d'adaptation au changement climatique futur.
Les poussières minérales dans la phase aérosol constituent la plus grande composante du budget de masse global des aérosols, représentant près de la moitié des émissions annuelles de particules dans l'atmosphère. Les aérosols de poussières minérales influencent le climat mondial à la fois par leurs interactions directes avec les rayonnements (diffusion et absorption dans les régions visible et infrarouge) et indirectes (en servant de noyaux de condensation de nuages ??(CCN) ou de noyaux de glace (IN)). Un aspect potentiellement important des aérosols de poussière est qu'ils sont capables d'absorber et de réagir de manière hétérogène avec les gaz. Ainsi, les poussières minérales peuvent également jouer un rôle important, mais en grande partie inconnu, dans la formation d’aérosols organiques secondaires (SOA) dans l’atmosphère.
En conclusion, la combinaison des voies de réaction complexes et des mécanismes de traitement inhérents au système poussière / organique empêche notre compréhension de la poussière et des aérosols organiques sur le climat mondial.
Malgré un grand nombre de progrès sur les propriétés des poussières minérales et de la SOA et leurs effets sur le climat au cours des dix dernières années, y compris les travaux des membres de ce consortium, les études sur la chimie hétérogène existant entre les poussières et les espèces organiques sont rares. Il existe un besoin urgent clair de nouvelles sciences fondées sur des approches originales.
Le projet Alteration des poussières minerales par les composés organiques volatiles d'interet climatique (CLIMDO) s'attaque à cette question scientifique sous-explorée en proposant le premier projet complet axé sur le processus, qui traite de la réactivité des systèmes complexes et réalistes de poussières minérales / organiques afin de mieux comprendre comment la poussière et les composés organiques volatils influencent le système climatique mondial.
CLIMDO étudiera l’interaction hétérogène de poussières minérales avec deux des précurseurs organiques les plus répandus de la SOA: le glyoxal et le méthylglyoxal provenant de sources anthropiques et biogéniques omniprésentes. Le projet combine des expérimentations innovantes en laboratoire dans un environnement bien contrôlé et caractérisé (la chambre de simulation CESAM du LISA (coordinateur de projet) et réacteurs à flux avancés et cellules optiques), la mise au point de nouveaux schémas de modélisation des mécanismes de réaction et des propriétés optiques résultantes des poussières minérales, ainsi que de nouvelles simulations de l'effet de rayonnement direct global et de la distribution des SOA.
Les résultats et les données de CLIMDO seront diffusés par l'intermédiaire du centre de données européen EUROCHAMP-2020 en libre accès hébergé en France par le centre de données national français AERIS, un pilier de l'ERIC ACTRIS au niveau européen.