à venir
à venir
à venir
1. “Comment on “Direct Decomposition of NOx over TiO2 Supported Transition Metal Oxides at Low Temperatures””, J. Schnee, L. Delannoy, G. Costentin, F. Meunier, and C. Thomas, Industrial & Engineering Chemistry Research, 2020, 59, 10, 4835–4837. doi.org/10.1021/acs.iecr.0c00412.
2. “Revisiting the Evolution of IR Spectra of CO Adsorbed on Au Nanoparticles Supported on Non-reducible Supports”, R. Atwi, T. Elgayyar, F.J. Cadete Santos Aires, A. Tuel, F.C. Meunier, Topics in Catalysis, DOI: 10.1007/s11244-020-01372-2
3. “Unravelling the Direct Decomposition of NOx over Keggin Heteropolyacids and their Deactivation Using a Combination of Gas-IR/MS and in Situ DRIFT” J. Schnee, L. Delannoy, G. Costentin, C. Thomas, J. Phys. Chem. C, in press
Les réglementations de plus en plus strictes sur les émissions des véhicules et les récentes révélations sur les insuffisances des technologies actuelles utilisées pour les moteurs à combustion interne imposent la nécessité d'un changement radical dans leurs systèmes de contrôle des émissions. L'objectif du projet est de concevoir et d'évaluer de nouveaux catalyseurs à base de nanoparticules d'alliage contenant de l’or pour la décomposition directe des NOx (2 NOx = N2 + x / 2 O2) en présence d'O2 ne nécessitant aucun réducteur.
Ce projet pourrait apporter une avancée majeure dans l'utilisation des moteurs à essence en régime pauvre et diesel, ce qui pourrait permettre (i) des économies de carburant et moins d'émissions de CO2, (ii) une diminution des polluants tels que NOx, CO et suies (par des conditions d'oxydation plus dures), ainsi que (iii) des avancées scientifiques majeures dans la compréhension des nanoparticules d'alliage en milieu oxydant.
La décomposition de NO a été étudiée sur de nombreux catalyseurs mais sans déboucher sur une application commerciale. Les métaux se désactivent rapidement en l'absence de réducteur en raison de la présence d'atomes d'oxygène fortement liés à leur surface provenant de la décomposition du NO et de la dissociation d’O2.
La première innovation apportée par le présent projet est de préparer des nanoparticules multimétalliques à base d'or, métal hautement réductible, et de métaux actifs pour la décomposition du NO dans la plage de température de 200-500 °C. Ces formulations à base d’or devraient présenter une meilleure résistance à l'empoisonnement à l'oxygène ou à l'oxydation complète du métal en raison de la faible stabilité des oxydes d'or. La combinaison de Pt, Pd, Ag, Cu et Rh avec Au sera considérée, car ces métaux sont actifs pour la décomposition du NO.
La deuxième innovation consistera à disperser ces nanoparticules dans des boîtes creuses zéolitiques qui (i) limiteront le frittage des nanoparticules métalliques et (ii) fourniront des sites basiques favorisant l'adsorption des NOx sous forme de nitrites et de nitrates. Cette dernière fonction pourrait être cruciale, si l'adsorption des NOx semble limiter la vitesse sur les nanoparticules métalliques.
Environ 20 échantillons de nanoparticules bi- et multimétalliques encapsulées dans des nanoboxes zéolitiques multi-creuses seront préparé selon de nouvelles méthodes de synthèse dérivées de celle développée à IRCELYON pour la préparation d'alliages encapsulés dans des nanoboites zéolithiques creuses. Le LRS étudiera l'activité catalytique pour la décomposition du NO de ces matériaux dans des conditions expérimentales représentatives de celles des échappements de moteurs diesel ou à combustion en régime pauvre, c'est-à-dire avec du NO, O2, CO2, H2O et SOx.
La force de notre approche est que, parallèlement aux paramètres cinétiques traditionnels obtenus par analyse des effluents gazeux, l'adsorption et la réaction des NOx seront déterminées par des méthodes in situ et operando dans des conditions réalistes (présence d'O2, CO2, H2O, SOx aux températures pertinentes).
L'impact sociétal serait très grand en termes de réduction des émissions de NOx et de polluants CO2 par les gaz d'échappement des voitures. Les véhicules électriques ne seront pas en mesure de remplacer complètement les moteurs à combustion interne avant plusieurs décennies et donc un convertisseur catalytique plus efficace est nécessaire pendant la période de transition pour les moteurs diesel et à combustion pauvre qui produisent intrinsèquement moins de CO2 que les moteurs à essence.
En cas de succès pour les applications mobiles, le système pourrait également être considéré pour les sources fixes, qui utilisent actuellement la SCR-NH3 ou la réduction sélective non catalytique (SNCR).
Monsieur Frederic MEUNIER (INSTITUT DE RECHERCHES SUR LA CATALYSE ET L'ENVIRONNEMENT DE LYON)
L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.
LRS Laboratoire de Réactivité de Surface
IRCELYON INSTITUT DE RECHERCHES SUR LA CATALYSE ET L'ENVIRONNEMENT DE LYON
Aide de l'ANR 417 216 euros
Début et durée du projet scientifique :
novembre 2018
- 36 Mois