CE01 - Milieux et biodiversité : Terre fluide et solide

Halogènes volcaniques : de la Terre profonde aux impacts atmosphériques – VOLC-HAL-CLIM

Halogènes volcaniques : de la Terre profonde aux impacts atmosphériques

Volcanoes release vast amounts of gases and particles into the atmosphere including volcanic halogens. These undergo a multi-phase chemistry in the troposphere, resulting in ozone depletion, and can cause massive ozone-layer destruction in the stratosphere alongside major climate impacts. By combining our expertise across earth and atmospheric sciences this project will deliver a scientific framework to quantify volcanic halogens earth and atmospheric cycling and their impacts.

Developing a physically-based framework for volcanic halogen emissions as a function of magma characteristics, and a multi-scale model system to assess their atmospheric processing and impacts..

Whilst climate impacts from volcanic sulfur have been intensively studied the scientific community only now begins to realise that significant atmospheric impacts may also result from volcanic halogens. We have already shown these undergo a multi-phase chemistry in the troposphere, resulting in ozone depletion, and can cause massive ozone-layer destruction in the stratosphere alongside major climate impacts. To fully quantify impacts from volcanic halogens requires (i) tracing of their deep subsurface cycling to understand the processes leading to their emission fluxes and (ii) state-of-the-art modelling of their physico-chemical atmospheric processing and fate. <br /> <br />This project will enable us in particular to (i) develop the very first physically-based quantitative framework for volcanic halogen emissions as a function of magma characteristics, among other factors (WP1) and (ii) deliver an integrated multi-scale modelling system to assess the atmospheric processing of volcanic halogens and their impacts on atmospheric composition and climate, applied to selected events (WP2). There is a strong focus on volcanic bromine (Br) (alongside iodine (I) and chlorine (Cl)), that has been little studied so far but may play a potentially important role in volcanic perturbations of atmospheric chemistry and composition. Five specific objectives (Tasks 1 – 5) contribute to these two WP science goals, <br /> <br />Work Package 1: <br />T1: Quantify halogen speciation and solubility in primary basalt melts and transfer to shallow depths <br />T2: Quantify halogen behavior in the shallow reservoir as basis for degassing model of their emissions <br />Work Package 2: <br />T3: Characterise near-source volcanic emissions (halogens, sulfur) & their plume chemical processing <br />T4: Assess processing of volcanic plumes and their impacts on regional tropospheric composition <br />T5: Assess chemistry-climate impacts of volcanic halogens on the global troposphere and stratosphere

The project brings together leading expertise in: HT-HP methods including pioneering experiments on bromine and iodine at depth, an internationally unique EQUIPEX facility that couples HT-HP experiments with on line gas sampling, degassing modelling, in atmospheric measurements with mini-sensors, and in atmospheric modelling from plume to global scales, including recent developments in the atmospheric processing of volcanic halogens and in chemistry-climate impacts.

We will capitalize, inter alia, on a petrological experimental facility rather unique in Europe that is being developed at Orléans (PLANEX, Planète experimentation : simulation et analyse in situ en conditions extrêmes). This facility will enable to extract and measure directly ‘on-line’ the HP-HT degassed fluids. One of the major advances will be the acquisition of new experimental data that will specifically constrain the halogen fluid/melt partitioning in degassing models, a critical but still highly unconstrained process.

Experimental Methods include:
HP-HT (High-Pressure, High-Temperature) experiments, XRF, EXAFS, Paris-Edinburgh Press, Quenched sample and online gas analysis, Melt-Inclusions
Field-observation Methods include:
Mini-sensors and portable field instruments, model data will also be compared to: aircraft, balloon and surface datasets, satellite datasets including high-resolution TROPOMI BrO/SO2
Numerical Model Methods include:
CHOS-Halogens degassing model, Hot-crater and cooled-plume PlumeChem models, WRF-Chem with nested grids for regional scale, Global-scale MOCAGE CTM with sub-grid parameterisation and IPSL CCM LMDZ-REPROBUS.

- A new kinetics-based model of the high-temperature chemistry of volcanic gases entering the atmosphere as an advancement over previous thermodynamic approach (Roberts et al., 2019)
- First results from the development of WRFChem regional model for volcanic halogen chemistry (EGU 2020 presentation, paper in prep.)
- Development of volcanic halogen chemistry in MOCAGE global/regional model and first results of simulations
- First long simulations of the new stratospheric chemistry-climate model LMDZ6A-REPROBUS
-High-Temperature High-Pressure laboratory experiments show that bromine partitioning in the fluid-melt system is dependent on all investigated parameters and that bromine strongly favours fluid to silicate melts with D_Br ^(f/m) that increases drastically with melt silica content (EMPG presentation, paper in prep)
-The study of the behaviour of iodine is currently in progress focusing on a case study in Ethiopia where field work and geochronological data provide new constraints on the timing, evolution an characteristics of the Central sector off the MER (Franceschini et al. in press).

This project will deliver key knowledge on halogens behaviour in magma and degassing and an observation-validated multi-scale modeling system as a framework for the eventual study of halogen impacts from volcano emissions globally, and from major volcanic activity in the past.

WP1) Constrain experimentally the behaviour of halogens in magma, from production to emission.

Tasks 1 and 2 will quantify experimentally at HTHP (high-temperature, high-pressure) the halogens (Br, I) behavior in magma during their production, storage and transfer toward the surface and implement the findings into a numerical model of magma degassing. This degassing model will be used in conjunction with analyses of eruption samples (MI) to, finally, constrain the chemical composition of volcanic gases as they reach the open vent and are emitted to the atmosphere. The results feed into WP2 Task 3 that quantifies emissions and their near-source processing by field-observations, and subsequently into Task 4 and 5 atmospheric modelling.

WP2) Evaluate the atmospheric physico-chemical processing and impacts of volcanic halogens.

A key challenge in evaluating the regional and global impacts of volcanic halogens is to be able to describe the relevant processes associated with each specific phase and scale, from the hot crater to the plume, then to the regional and finally global scales. No single model can cover all the different processes and scales. For this reason, our modelling strategy relies on a multiscale chain of coupled state-of-the-art numerical models: hot chemistry module, plume chemistry model, regional chemistry-transport model and global chemistry-transport/chemistry-climate models. WP2 aims to develop such a multi-scale modelling system and use it to assess the impact of volcanic halogens, for selected case studies. The model system focuses on Br with Cl that are recognized to have major chemistry-climate impacts.

Boucher, O., …S. Bekki, et al., Presentation and evaluation of the IPSL-CM6A-LR climate model, Journal of Advances in Modeling Earth System, in press, doi:10.1029/2019MS002010, 2020.

Lurton, T., …S. Bekki, et al., Journal of Advances in Modeling Earth System, 12, in press, doi:10.1029/2019MS001940, 2020.

Roberts T., Dayma G., Oppenheimer C. et al., Reaction rates control high-temperature chemistry of volcanic gases in air, Frontiers in Earth Science, 7, 154, doi.org/10.3389/feart.2019.00154

Whitty R., …Roberts T.J., et al., Spatial and Temporal Variations in SO2 and PM2.5 Levels from 2007-2018 Kilauea Volcano, Hawai’i, Front. Earth Sci., 25 February 2020, doi.org/10.3389/feart.2020.00036

Clyne M., …M. Khodri, W. Ball, S. Bekki, S. Dhomse, N. Lebas, et al., Model physics and chemistry causing intermodel disagreement within the VolMIP-Tambora Interactive Stratospheric Aerosol ensemble, Atmos. Chem. Phys. Discus., doi.org/10.5194/acp-2020-883

Franceschini, Z., Cioni, R., Scaillet, S., Corti, G., Sani, F., Isola, I., Mazzarini, F., Duval, F., Erbello, A.,Muluneh, A., Brune, S. 2020. Recent volcano-tectonic activity of the Ririba rift and the evolution of rifting in South Ethiopia Journal of Volcanology and Geothermal Research , in press

Les volcans libèrent de grandes quantités de gaz et de particules dans l'atmosphère. Alors que les impacts du soufre volcanique ont été étudiés intensivement, il est maintenant clair que les halogènes volcaniques peuvent aussi avoir un impact sur l'atmosphère. On sait déjà que les halogènes volcaniques subissent une chimie multiphasique conduisant à de la destruction d'ozone dans la troposphère. De nouvelles analyses d'observations indiquent que des éruptions modérées récentes ont injecté des quantités significatives d'halogènes dans la stratosphère. Dans le cas d'une grande éruption riche en halogènes, cela pourrait entraîner un important appauvrissement d’'ozone stratosphérique et des effets climatiques. Il semble qu'une évaluation complète des impacts de l'activité volcanique sur l'atmosphère et le climat ne devrait pas se limiter au soufre, mais inclure également les halogènes.

Pour quantifier les impacts des halogènes volcaniques, il faut retracer leur cycle de la sous-surface profonde à la surface, conduisant à leurs émissions dans l'atmosphère, et caractériser leurs transformations physico-chimiques atmosphériques. Cependant, il reste de grandes incertitudes sur les processus clés. En combinant nos expertises et des outils novateurs, le projet s'attaquera aux questions sur le devenir et impacts des halogènes volcaniques. L'accent est mis sur le brome (à côté de l'iode et du chlore), qui a été peu étudié jusqu'à présent, mais qui peut jouer un rôle potentiellement important dans les perturbations volcaniques.

Le projet consiste en 5 tâches réparties sur deux activités.
L’activité 1 concerne le cycle profond des halogènes et leurs émissions. Nous effectuerons des expériences à haute pression et à haute température pour caractériser le comportement des halogènes (solubilité, séparation fluide-fusion) en profondeur et dans le réservoir crustal peu profond. En développant des modèles de dégazage basés sur ces données expérimentales, ainsi que sur des mesures de composition des inclusions de fusion, nous quantifierons le transfert d'halogène de la zone de subduction jusqu'à la croûte et finalement jusqu'à la surface. Les émissions volcaniques modélisées seront évaluées par rapport aux observations d'halogènes près des sources volcaniques, en tenant compte de leurs transformations à l'intérieur du cratère et sur le flanc du volcan. Il s'agira d'une entrée essentielle aux études atmosphériques (WP2).

WP2 traite de l'impact des halogènes volcaniques sur la composition atmosphérique, notamment la couche d’ozone, et le climat. Nous développerons un système de modélisation imbriqué multi-échelle qui couvrira les échelles et les phases pertinentes du cycle atmosphérique des émissions volcaniques : de la chimie très locale à haute température dans le cratère à la dispersion des panaches réactifs à l'échelle locale/régionale et enfin à la dispersion globale dans la troposphère et la stratosphère. Nous simulerons la chimie des panaches, provenant d'émissions continues ou de petites éruptions récentes, afin d'évaluer les impacts locaux/régionaux et globaux. Les simulations seront évaluées par rapport aux observations sur le terrain et par satellite, notamment sur des études de cas sélectionnés, e.g. les volcans Ambrym (une source énorme d’halogènes) ou Etna. La réponse climatique modélisée sera également comparée aux ré-analyses météorologiques. L'étude des processus et l'analyse des simulations de sensibilité permettra de démêler les différents mécanismes, et d'évaluer les rôles respectifs des halogènes et du soufre, y compris les effets synergiques. Ce projet plutôt exploratoire résultera sur des avancées importantes, sur une modélisation améliorée du dégazage volcanique et sur un système de modélisation atmosphérique multi-échelle validé avec des observations. Tous ces éléments sont nécessaires si l'on veut tenir compte des halogènes volcaniques dans l'évaluation de l'impact de l'activité volcanique sur l'atmosphère et le climat

Coordinateur du projet

Madame Tjarda Roberts (Laboratoire de physique et chimie de l'environnement et de l'Espace)

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

ISTO Institut des sciences de la Terre d'Orléans
IMPMC Institut de Minéralogie, de Physique des Matériaux et de Cosmochimie
MPIC Max Planck Institute for Chimie, Mainz
CNRM/CNRS Centre national de recherches météorologiques
LATMOS Laboratoire "Atmosphères, Milieux, Observations Spatiales"
LPC2E Laboratoire de physique et chimie de l'environnement et de l'Espace

Aide de l'ANR 561 448 euros
Début et durée du projet scientifique : janvier 2019 - 48 Mois

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