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Du dioxyde de carbone aux carburants : electrons, protons et complexes de métaux abondants pour de nouveaux systèmes catalytiques – EClock

Notre approche combine la conception et la synthèse de nouveaux catalyseurs, des études mécanistiques approfondies à l’aide notamment de méthodes électrochimiques comme la voltamétrie cyclique, des études par spectroscopies in situ (infra-rouge et masse), et également des calculs théoriques complémentaires par des méthodes de type DFT. Nous étudierons la catalyse électrochimique en milieu homogène (catalyseur et CO2 en solution), ainsi que la catalyse supportée avec un catalyseur immobilisé à la surface de l’électrode ou encore enfoui dans un film polymère (pour la mise en œuvre d'électrolyseurs ou d'autres dispositifs). Les mécanismes impliqués dans la transformation du CO2 restent mal compris et mal maîtrisés, ce qui freine d’autant la mise au point de catalyseurs efficaces et la mise au point d’électrolyseurs.

Nous avons développé des electrocatalyseurs à métaux abondants très efficaces pour la réduction dans l’eau du CO2 à 2 électrons, en particulier dans l’eau, avec une sélectivité de 100% et des courants très élevés. Ils peuvent être insérés dans des cellules à flux, et les mécanismes catalytiques ont été étudiés.

De nouvelles perspectives ont également été ouvertes avec la découverte d’un catalyseur moléculaire capable de réduire le CO2 en méthanol, un liquide qui être directement utilisé comme carburant ou dans une pile à combustible. Un brevet international a été déposé sur ce sujet.

Des publications internationales à fort impact ont été publiées dans le cadre de ce projet (notamment J. Am. Chem. Soc ; Angew. Chem. Int. Ed. ; Chem. Soc. Rev.). Le projet a également donné lieu au dépôt d’un brevet international, et a de nombreuses invitations internationales dans des congrès.

Résumé de soumission

L'objectif d’Eclock est de développer de nouveaux catalyseurs pour la réduction electrochimique du CO2. La production sélective de HCOOH ou de CO (synthon pour la synthèse des hydrocarbures et des oléfines), via l’utilisation de catalyseurs comprenant des métaux abondants et peu chers, constitue un des buts de ce projet. Des résultats préliminaires obtenus au sein du laboratoire sont prometteurs quant à la réduction catalytique du CO2 avec de nouveaux catalyseurs à base de métaux non-nobles (Co, Ni, Mn, Fe). Et nous avons également démontré récemment qu’il est possible de réaliser la réduction du CO2 aussi bien en solvant aprotique que dans l’eau, en conditions homogènes comme en conditions supportées (catalyseurs accroché à un matériau carboné conducteur). A l’aide de nos nouveaux catalyseurs, nous mettrons au point un électrolyseur à CO2, avec l’objectif d’obtenir des fonctionnements pendant plusieurs jours avec des densités de courant au moins égales à 100 mA/cm2. Nous explorerons alors le développement de nouveaux systèmes catalytiques coopératifs visant à combiner plusieurs catalyseurs afin de réduire le CO2 à plus de deux électrons (HCHO, CH3OH, CH4). Les électrons nécessaires à cette conversion peuvent provenir de n'importe quelle source d'énergie intermittente et renouvelable (énergie solaire, éolienne, marine, géothermique, excédents d'électricité). De tels développements permettront in fine de stocker l'énergie et de préparer des substrats pour la synthèse de nouveaux produits chimiques à valeur ajoutée ainsi que des carburants. Le projet contribuera au développement de solutions novatrices pour la transition énergétique et à de nouvelles voies de valorisation pour CO2.

Notre approche combine la conception et la synthèse de nouveaux catalyseurs, des études mécanistiques approfondies, des études par spectroscopies in situ (infra-rouge et masse), et également des calculs théoriques par des méthodes de type DFT. Nous étudierons la catalyse électrochimique en milieu homogène (catalyseur et CO2 en solution), ainsi que la catalyse supportée avec un catalyseur immobilisé à la surface de l’électrode ou encore enfoui dans un film polymère (pour la mise en œuvre d'électrolyseurs ou d'autres dispositifs). Les mécanismes impliqués dans la transformation du CO2 restent mal compris et mal maîtrisés, ce qui freine d’autant la mise au point de catalyseurs efficaces et la mise au point d’électrolyseurs. Force est donc de constater la nécessité de développer de telles études, ce que nous ferons avec Eclock. Enfin, ce projet réunit un consortium unique au niveau européen, et nous avons l’ambition, en nous appuyant sur la visibilité acquise dans le domaine de la catalyse de CO2, d’être un consortium leader dans un contexte international très concurrentiel.








Coordination du projet

Marc ROBERT (Laboratoire d'Electrochimie Moléculaire)

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

LEM Laboratoire d'Electrochimie Moléculaire
UP - IC2MP Université de Poitiers - Institut de Chimie des Milieux et Matériaux de Poitiers
Department of Biology and Chemistry

Aide de l'ANR 363 305 euros
Début et durée du projet scientifique : septembre 2016 - 48 Mois

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