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Étude par spectroscopies de fluorescence ultrarapides UV-visible de la génération de multiples excitons dans les nanostructures de perovskite – CaMPUUS

Etude par spectroscopies optiques ultrarapides UV-visible de la génération de multiples excitons dans les nanostructures de pérovskite

De nouvelles techniques de spectroscopie ultrarapides doivent être développée afin d'étudier les dynamiques femtosecondes des excitons et porteurs de charge dans les hétéro- et nanostructures hybrides en temps réel.

Observation en temps réel des dynamiques femtosecondes dans les nanostructures de pérovskite.

Le but du projet CaMPUUS est double. Il s'agit d'une part de développer une technique de spectroscopie bidimensionnelle dans l'UV/visible. D'autre part, cette technique, combinée avec la fluorescence par upconversion, permettra d'étudier les nanostructures de pérovskite. Ces matériaux sont très prometteurs dans le domaine de la photovoltaique mais leurs propriétés photophysiques sont encore mal comprises, notamment dans les gammes temporelles sub-picoseconde. En particulier, nous étudierons le processus de multiplication d'exciton après excitation à plusieurs fois le gap du matériau semiconducteur. Ce processus est particulièrement interessant afin d'augmenter l'efficacité des dispositifs photovoltaiques.

Spectroscopie électronique bidimensionnelle, absorption transitoire femtoseconde et fluorescence résolue en temps par somme de fréquence

Absorption transitoire : détection tir à tir à 3 kHz avec référence. Impulsion pompe étroite spectralement pour sélection des transitions optiques, impulsion sonde/référence avec continuum blanc, résolution temporelle d'environ 100 fs et dynamiques mesurables jusqu'à environ 3 ns.
Spectroscopie 2D à deux couleurs en utilisant 2 sources large bande (NOPA) indépendantes, détection hétérodyne avec configuration triangulaire entre les deux faisceaux pompe et la sonde qui permet une détection simultanée du signal rephasing et nonrephasing

Etude des dynamiques ultrarapides dans les nanostructures 2D de pérovskite

A venir

Le projet CaMPUUS a deux objectifs principaux. Le premier est de développer une technique de spectroscopie bidimensionnelle basée sur la détection de fluorescence. Cette nouvelle technique, inédite en France et très peu répandue dans le monde permet d'étudier les processus ultrarapides (< 1 ps) et les couplages électroniques intervenant dans les systèmes chimiques fluorescents. Deuxièmement, en combinant cette technique de spectroscopie 2D avec la fluorescence up-conversion, pour laquelle l'équipe d'accueil a développé une expertise de haut niveau, nous étudierons en détail sur une gamme temporelle multi-échelle d'étendue exceptionnelle (de la femtoseconde à la centaine de picosecondes) les propriétés photophysiques de nanocristaux de perovskite 2D. En particulier, nous nous intéresserons au mécanisme de génération d'excitons multiples dans ces structures. Ce mécanisme joue en rôle clé pour augmenter l'efficacité des cellules solaires au-delà de la limite théorique en amplifiant le courant photocréé. Alors que jusqu'à présent les mécanismes de multiplication d'excitons étaient étudiés de façon indirecte, la combinaison de ces deux techniques de fluorescence ultrarapides permettra de les observer et de les quantifier en temps réel.

La candidate Elsa Cassette s'est formée aux méthodes de spectroscopie 2D lors de son séjour postdoctoral aux Universités de Toronto et de Princeton et souhaite aujourd'hui utiliser ces compétences pour développer cette nouvelle technique, pour le moment inexistante en France. Le LIDyL est un laboratoire de choix pour le développement de la spectroscopie 2D de fluorescence grâce à son expertise sur la spectroscopie résolue en temps en phase condensée et la dynamique des états excités. Les compétences uniques en France d'Elsa Cassette trouveront dans l'équipe d’accueil un terreau des plus favorables pour la réussite de ce projet très ambitieux.

Coordination du projet

Elsa CASSETTE (Laboratoire Interaction, Dynamique et Lasers, UMR 9222)

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

LIDyL Laboratoire Interaction, Dynamique et Lasers, UMR 9222

Aide de l'ANR 399 999 euros
Début et durée du projet scientifique : mars 2016 - 36 Mois

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