Blanc SIMI 8 - Blanc - SIMI 8 - Chimie du solide, colloïdes, physicochimie

Méthodes Monte Carlo Quantique pour la chimie – QMC=Chem

Chimie sur ordinateur grâce aux supercalculateurs

Le projet QMC=Chem porte sur le développement d'une méthode de simulation originale permettant d'utiliser l'ordinateur comme un laboratoire virtuel de chimie. Ceci est rendu possible grâce à la puissance considérable des supercalculateurs d'aujourd'hui (petascale) et de demain (exascale et au-delà) <br />

Réaliser un laboratoire virtuel de chimie

Décrire quantitativement les processus chimiques constitue un enjeu scientifique et technologique considérable. Les méthodes actuelles de la chimie étant insuffisantes en terme de précision et de prédictabilité, on propose de développer une méthode alternative qui permettra, une fois les principales difficultés théoriques et pratiques levées, de diffuser au sein de la communauté scientifique un code de simulation performant et accessible au plus grand nombre.

Nous explorons différentes stratégies pour résoudre les difficultés théoriques et pratiques limitant l'utilisation des méthodes QMC en chimie. Du côté théorique, nous proposons la mise au point de nouvelles formes de fonctions d'onde ainsi que le développement d'une méthode efficace de calcul des forces. Pour les aspects pratiques, le projet inclut principalement l'implémentation d'une version du code massivement parallèle ainsi que le traitement efficace des très grands systèmes.

Une première version de notre code QMC=Chem incluant le parallèlisme massif, un algorithme original pour les grands systèmes, ainsi que différentes techniques d'optimisation, a été achevée. Des simulations d'une précision inaccessible jusqu'à maintenant ont été réalisées, par exemple pour des modèles impliquant le peptide ß-amyloïde dont le rôle est central dans plusieurs pathologies neurodégénératives. Les calculs ont été réalisés dans le cadre d'une allocation PRACE sur la machine pétaflopique CURIE. Une autre partie du projet concernant la construction de nouvelles fonctions d'onde ayant une qualité contrôlée et permettant l'automatisation des calculs QMC a également été finalisée. Des simulations sur des systèmes variés ont illustré l'intérêt de l'approche.

Une bonne partie du projet initialement proposé a été réalisé. Nous sommes dans la dernière phase de ce projet. Nous travaillons actuellement sur le développement de l'algorithme de calcul efficace et précis des forces (gradient de l'énergie) ainsi sur l'automatisation de notre code afin d'en faire un outil de simulation accessible à tous.

Un papier présentant la première implémentation de notre code sur le supercalculateur CURIE est paru dans « Lecture Notes in Computer Science » (2013). On y discute la scalabilité de notre code jusqu'à 80 000 cœurs. Un article sur les aspects scientifiques et algorithmiques est paru dans « J. Comp. Chem. » (2013). Un article présentant le nouveau type de fonctions d'onde proposées dans ce projet a été publié dans Can. J. Chem (2013) et trois autres articles illustrant les performances du schéma proposé ont été soumis (2014). Enfin, nous avons présenté notre projet dans un article de vulgarisation paru dans « La Recherche » (2012).

L'objectif de ce projet est la réalisation de progrès importants pour les méthodes Monte Carlo quantique (QMC) appliquées à la chimie.
Notre motivation à long terme est de déterminer si à terme les approches QMC pourraient devenir ou non des méthodes de référence.
Les approches dominantes du domaine sont actuellement la théorie de la fonctionnelle de la densité et les différentes
variantes des méthodes post-Hartree-Fock. Malgré les résultats remarquables obtenus, des limitations sérieuses restreignent
encore leur utilisation à la fois pour des raisons de prédictabilité et/ou de coût augmentant trop vite avec la taille du système.
Les méthodes Monte Carlo quantique ont été développées comme une alternative possible à ces approches.
En physique, elles ont été énormément employées et sont considérées comme des méthodes de routine.
En revanche, ce n'est pas le cas en chimie bien qu'un nombre de résultats importants aient été obtenus. Dans
ce projet nous proposons de faire sauter les verrous théoriques et pratiques les plus importants des méthodes QMC
qui nous semblent à l'origine de leur utilisation encore trop confidentielle.
D'un point de vue théorique, nous proposons de travailler sur les points suivants:
(i.) Absence d'une stratégie simple, générale et systématique de construction de fonctions d'onde de qualité.
Ce point est un frein important à l'utilisation des méthodes QMC par le chimiste ordinaire qui n'a pas d'expertise
en QMC.
(ii.) Absence d'un algorithme stable et précis de calcul des forces qui permettrait des optimisations de géométrie de grande échelle.
Cette tâche sera la continuation d'un travail de thèse en cours. A cette occasion, une approche d'ordre N sera implémentée.
En parallèle à ces aspects méthodologiques, les points pratiques suivants seront abordés:
(iii.) Mise à disposition d'une version générale, tout-public, et facile à utiliser de notre code QMC=Chem incluant les deux aspects
précédents. Cette version qui sera fournie à la fin du projet sera interfacée avec les codes usuels de la chimie quantique (GAUSSIAN, MOLPRO, etc.)
et permettra de traiter efficacement les systèmes de grande taille grâce à notre stratégie multi-échelle, au calcul efficace des forces et
à l'implémentation d'ordre N.
iv.) Mise à disposition d'une version parallélisée du code ayant une efficacité presque maximale. Les méthodes Monte Carlo sont connues pour être
idéalement adaptées au calcul parallèle et, plus généralement, au calcul de haute performance. Il est raisonnable de penser que cet aspect pratique, mais
fondamental, devrait être un des éléments majeurs qui pourrait assurer le succès à venir de ces méthodes.
Finalement, afin de promouvoir les méthodes QMC dans la communauté de la chimie nous proposons de démontrer leurs grandes potentialités
à travers la présentation d'applications "critiques" pour des problèmes particulièrment intéressants et difficiles à étudier avec les
méthodes usuelles. Nous proposons également d'organiser une rencontre internationale à la fin de ce projet pour faciliter la diffusion de
nos résultats.
Le coeur du projet sera réalisé au LCPQ (Toulouse). Le financement d'une thèse est demandée pour l'implémentation de notre
stratégie multi-échelle. Les applications QMC "critiques" seront réalisées en collaboration avec le Professeur A. Ramirez du Mexique. En ce
qui concerne le développement des optimisations de géométrie à grande échelle utilisant notre nouvel algorithme de calcul des
forces, notre fonction d'onde multi-échelles et l'implémentation des techniques d'ordre N, nous demandons le financement d'un post-doc de
36 mois qui sera partagé entre le site de Toulouse (QMC et orbitales moléculaires localisées) et le site de Nancy sous la supervision du
Dr A. Monari.

Coordinateur du projet

Monsieur Michel CAFFAREL (CENTRE NATIONAL DE LA RECHERCHE SCIENTIFIQUE - DELEGATION REGIONALE MIDI-PYRENEES) – caffarel@irsamc.ups-tlse.fr

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

CNRS UMR 5626 CENTRE NATIONAL DE LA RECHERCHE SCIENTIFIQUE - DELEGATION REGIONALE MIDI-PYRENEES
Universidad de Morelos (Mexique) Universidad de Morelos
UMR 7565 CNRS-UHP CENTRE NATIONAL DE LA RECHERCHE SCIENTIFIQUE - DELEGATION REGIONALE CENTRE-EST

Aide de l'ANR 278 006 euros
Début et durée du projet scientifique : septembre 2011 - 48 Mois

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