Comment la mouillabilité et la contribution faradique de matériaux carbonés influent sur les performances de stockage des supercondensateurs ? – FunyCarb

Le projet FunyCarb adopte une approche transdisciplinaire intégrant la chimie des matériaux, l'électrochimie et la caractérisation avancée pour améliorer les performances de stockage électrochimique des supercondensateurs à base de matériaux carbonés.

Différentes propriétés chimiques, structurelles et texturales des matériaux carbonés influencent sur la diffusion et l'électro-adsorption des ions dans ces supercondensateurs. La mouillabilité des électrodes et leur « ionophilie », impactent fortement les interactions ions/carbone. Or ces propriétés sont peu étudiées, alors qu'elles jouent un rôle clé dans les processus de compensation des charges, et influencent les performances électrochimiques.

L'un des éléments méthodologiques centraux de FunyCarb est la conception et l'utilisation de molécules redox dérivées de l'heptazine, appelées molécules « MultiPro », pour moduler simultanément la mouillabilité chimique et faradique des matériaux d'électrodes de carbone, et introduire un mécanisme de transfert de charge. Les MultiPro seront immobilisées à la surface de deux supports carboné distincts, le carbone dérivé du carbure (CDC) microporeux et l'oxyde de graphène réduit (rGO) mésoporeux, pour étudier l'influence de la micro/mésostructure sur la mouillabilité, et donc sur les mécanismes de diffusion et d’électroadsorption des charges.

La caractérisation des matériaux et l'étude des mécanismes de stockage reposent sur une méthodologie de caractérisation à trois niveaux. Tout d’abord, des techniques standards seront utilisées pour établir les propriétés de base des matériaux bruts et fonctionnalisés (WP1). Ensuite, des méthodes électrochimiques avancées, telles que la microbalance à cristal de quartz électrochimique (EQCM, EQCM-D, ac-EQCM) et la spectrométrie de masse électrochimique différentielle (DEMS), seront employées pour sonder la nature des espèces actives, leur cinétique et tout produit de dégradation. Un aspect novateur est le développement et l'utilisation de techniques de caractérisation de pointe, incluant i) un dispositif de mesure de la mouillabilité à actionnement électrochimique (eWet), pour monitorer in situ des changements de mouillabilité, ii) la microscopie à force atomique couplée à l'EQCM (EQCM-AFM) pour évaluer les changements locaux de propriétés mécaniques, et iii) la diffusion de neutrons aux petits et grands angles in situ (SANS/WANS), pour analyser la distribution des ions au sein de la structure de l'échantillon sur une gamme d'’échelle d’observation étendue.

Le projet est structuré autour d'une forte collaboration inter-partenaires, chaque laboratoire participant apportant son expertise spécifique. Il existera un échange systématique d’échantillons entre les partenaires. Par exemple, les molécules synthétisées par un partenaire seront utilisées pour fonctionnaliser les supports carbonés préparés par un autre (WP1), et ces matériaux seront ensuite analysés à l'aide des équipements et techniques spécialisés disponibles dans les trois laboratoires (WP2 et 3). Ce processus itératif de préparation des matériaux, de fonctionnalisation, de tests électrochimiques et de caractérisation structurale et chimique multi-échelle, est essentiel pour établir des corrélations entre les propriétés physico-chimiques des matériaux carbonés modifiés, et leurs performances électrochimiques. De plus, le projet met l'accent sur l'utilisation de techniques in situ et operando pour obtenir des informations sur les processus dynamiques se produisant à l'interface électrode/électrolyte, en cours de cyclage (WP 2 et 3), notamment dans les électrolytes organiques, qui sont moins étudiés mais cruciaux pour les applications à haute énergie. Le WP3 est dédié à l’analyse approfondie de la cyclabilité, en employant une combinaison de cyclage électrochimique et de caractérisation post-mortem, pour évaluer la stabilité à long terme des matériaux fonctionnalisés et comprendre les mécanismes de vieillissement.