Couplage chimio-mécanique dans les électrodes en silicium pour les batteries Li-ion – COSILE

L'utilisation du silicium comme matériau d'électrode négative pour les batteries lithium-ion est une voie prometteuse pour améliorer leur capacité. Cependant, des problématiques nouvelles apparaissent car la lithiation du silicium s'accompagne de contraintes mécaniques élevées et de la désintégration du silicium. Le silicium amorphe méthylé, une variante du silicium avec une fraction de groupement méthyle, démontre de meilleures performances en cyclage que le silicium pur. L’hypothèse a été formulée selon laquelle l’amélioration des performances est due à ses propriétés mécaniques, très différentes de celles du silicium pur. La mécanique intervient dans la lithiation du silicium de deux façons : i) l'insertion du lithium dans le silicium entraîne des contraintes induites par la diffusion, ii) l'état de contrainte du silicium qui en résulte affecte la réaction de lithiation. L'objectif de ce projet est de caractériser par une approche combinant expérience et théorie ce second phénomène, à savoir, l'effet des contraintes sur la lithiation. Appliqué au silicium méthylé, il permettra de comprendre le rôle de la mécanique dans l'amélioration des performances auxquelles ce matériau conduit. Le projet comporte deux volets : premièrement, une étude expérimentale de l'effet de la contrainte sur la lithiation du silicium amorphe pur et méthylé sera réalisée. En modifiant, par une charge mécanique externe, l'état de contrainte d'une électrode en couche mince de silicium pendant la lithiation/délithiation, nous caractériserons l'effet des contraintes sur le potentiel/courant de lithiation. Ensuite, nous développerons un modèle théorique de l'effet de la contrainte sur la lithiation dans le cadre de l'élasto-plasticité en grande déformation, pour la lithiation monophasique et biphasique, dans le but de forger une compréhension fondamentale des résultats expérimentaux.