Dynamique quantique complète de la capture d'électrons activée par l'environnement (Interparticle Coulombic electron capture) – QD4ICEC

Inter-particle Coulombic electron capture (ICEC) est un processus de capture d'électrons activé par l'environnement récemment découvert au moyen duquel un électron libre peut être efficacement attaché à un système quantique (c'est-à-dire un ion, un atome, une molécule ou un quantum dot). L'excès d'énergie de l'attachement électronique est simultanément transféré à un système voisin qui subit une ionisation. Il convient de noter qu'il n'y a toujours pas d'observations expérimentales du processus ICEC, bien que plusieurs groupes internationaux travaillent actuellement au développement des techniques pour mesurer l'ICEC. Du côté de la théorie, l'ICEC a été étudiée dans des systèmes de van-der-Waals et à liaison hydrogène ainsi que dans des réseaux de quantum dots. Les approches théoriques employées dans ces travaux vont des modèles analytiques aux calculs ab-initio de structure électronique et de dynamique. Une hypothèse commune dans ces approches est que les noyaux sont fixes au cours du processus. Cependant, sur la base des observations sur l'effet inter-particle Coulombic decay (ICD) associé, la dynamique nucléaire devrait jouer un rôle important : elle peut modifier son efficacité et/ou influencer l'état final du système. L'objectif de notre projet est donc de développer, mettre en œuvre, comparer et utiliser des méthodes originales de dynamique quantique pour fournir une description complète de l'ICEC. Pour atteindre cet objectif ambitieux, nous combinerons l'expertise complémentaire de nos groupes : nous développerons des modèles ICEC qui seront (numériquement) exactement résolus en utilisant la méthode multiconfiguration time-dependent Hartree (MCTDH). Nous réduirons progressivement le degré d'approximation dans de tels systèmes modèles, ce qui permettra l'étude de systèmes atomiques et moléculaires réalistes. De plus, nous développerons des approches analytiques qui fourniront des informations sur l'impact de la dynamique nucléaire dans l'ICEC et aideront à l'interprétation des simulations numériques. Les informations recueillies grâce à ces approches validées conduiront au développement d'outils efficaces basés sur l'approche R-matrix.

La capture d'électrons est omniprésente dans la nature et intervient dans de nombreux processus élémentaires. Les résultats de notre projet auront donc un impact significatif dans un large éventail d'applications (par exemple, les dommages causés par les radiations, l'astrochimie/physique). De plus, nos résultats aideront à interpréter les futures expériences sur l'ICEC, que nous attendons dans les années à venir et que nous stimulerons avec le portefeuille de méthodes développées permettant de prédire des systèmes cibles ICEC prometteurs.