CE50 - Sciences de base pour l’énergie

Une étude matériaux de la synergie entre porteurs de charge et chaleur dans la réduction plasmonique du CO2 par l'eau en phase gazeuse – TOGETHER-FOR-CO2

Résumé de soumission

La photoréduction du CO2 par l’eau en phase gazeuse est une réaction de photosynthèse qui permettrait de recycler, directement sur site, les émissions de CO2 de source industrielle, en gaz naturel, à condition que cette réaction puisse être effectuée sélectivement et en flux continu en phase gazeuse. Cependant, la réduction du CO2 est en compétition avec la réduction de l’eau qui compromet la viabilité de ce procédé encore hypothétique. En particulier, les photocatalyseurs basés sur des oxydes métalliques semi-conducteur (MOS) sont intrinsèquement limités par une faible sélectivité et une faible stabilité qui sont un frein à une éventuelle utilisation de ces matériaux dans ce futur procédé. Il a récemment été montré que l’illumination de nanoparticules (NPs) d’or en contact avec un flux de CO2 et de la vapeur d’eau produisait du méthane sélectivement et durablement, du fait de l’absorption de la lumière visible par les NPs Au via leur plasmon de surface. Ces matériaux plasmoniques prometteurs pourraient être une alternative aux MOS pour le recyclage à grande échelle du CO2 en méthane. Cependant, ils présentent une activité encore faible et doivent être optimisés. Le principal obstacle est la méconnaissance des mécanismes de réaction, qui cantonne le développement à des stratégies essai-erreur aléatoires, longues et inefficaces. La nature de l’énergie transférée pour conduire la réaction chimique est particulièrement controversée. Porteurs de charge et chaleur sont générés dans un laps de temps très court. Distinguer leurs rôles respectifs dans la réaction globale est un défi.
TOGETHER-FOR-CO2 ambitionne de réaliser un changement de paradigme dans l’optimisation des catalyseurs plasmoniques et de mettre au point une approche rationnelle d’optimisation fondée sur la compréhension des mécanismes, afin d’accélérer le développement de la réduction continue du CO2 en CH4 par l’eau induite par le plasmon. A cette fin, TOGETHER-FOR-CO2 entend déterminer le rôle des porteurs de charge et de la chaleur photogénérés dans la réaction induite par la plasmon. TOGETHER-FOR-CO2 utilise le fait que les 2 phénomènes sont contrôlés par les propriétés intrinsèques des métaux et par les caractéristiques géométriques des assemblées de NPs plasmoniques pour entreprendre une étude expérimentale systématique basée sur les matériaux conduisant à l’élucidation du mécanisme. Partant du postulat que les 2 phénomènes contribuent à la performance catalytique induite par le plasmon, TOGETHER-FOR-CO2 optimisera leur synergie pour décupler l’activité des catalyseurs plasmoniques. Cela nécessite (1) un contrôle précis de la configuration des substrats plasmoniques pour moduler l’importance relative des 2 phénomènes dans le matériau, (2) la conception d’un photoréacteur permettant d’évaluer les performances catalytiques induites par le plasmon avec un contrôle strict de la température, (3) une caractérisation approfondie des propriétés optiques et photothermiques des matériaux, associée à des simulations. En combinant des expertises en synthèse de matériaux, catalyse et thermoplasmonique, le consortium TOGETHER-FOR-CO2 synthétisera une large gamme de substrats plasmoniques 2D structurellement définis par des voies organométallique maîtrisées. Elle implémentera une combinaison pionnière de mesures de températures, dont la nanothermométrie, pour mesurer de façon fiable la température du substrat plasmonique au cours de la réaction. Elle validera les postulats qui sous-tendent l’étude par une caractérisation et des simulations photothermiques avancées. Elle évaluera l’impact des paramètres structuraux et de la température sur les performances catalytiques induites par le plasmon. L’impact des deux processus sur la réaction plasmonique pour ainsi être déterminé. Les catalyseurs plasmoniques seront alors optimisés sur la base de relations structure-activité, pour générer des matériaux combinant forte activité, sélectivité totale pour le méthane et durabilité.

Coordinateur du projet

Madame Valérie CAPS (Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (UMR 7515))

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

LPCNO LABORATOIRE DE PHYSIQUE ET CHIMIE DES NANO-OBJETS
CNRS DR12_Fresnel Centre National de la Recherche Scientifique Délégation Provence et Corse_Institut Fresnel Marseille
ICPEES Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (UMR 7515)
LCC LABORATOIRE DE CHIMIE DE COORDINATION

Aide de l'ANR 370 326 euros
Début et durée du projet scientifique : janvier 2023 - 42 Mois

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