Polaritonique moléculaire à transition de spin dans des nanocavités – SCOPOL

Lorsque des molécules sont fortement couplées à des champs électromagnétiques confinés dans des micro- ou nano-structures (par exemple des nanocavités Fabry-Pérot ou plasmoniques), de nouveaux états hybrides lumière-matière – appelés polaritons – sont formés ; le système couplé {molécules + cavité} doit alors être vu comme une seule entité avec de nouveaux niveaux d’énergie et de nouvelles propriétés physico-chimiques. Ce domaine de la « polaritonique moléculaire » a connu des avancées spectaculaires au cours de la dernière décennie et représente aujourd’hui une stratégie extrêmement prometteuse pour explorer les effets synergiques qui peuvent exister entre une cavité résonante et les propriétés de bistabilité moléculaire. Dans ce contexte, le projet SCOPOL vise à réaliser et exploiter un régime de couplage fort lumière-matière entre des molécules à transition de spin (TS), qui présentent une commutation réversible entre leurs configurations électroniques bas-spin (BS) et haut-spin (HS), et les modes de résonance de diverses nanocavités optiques. L’objectif de ce projet est double. (1) D’une part, nous cherchons à utiliser les propriétés de bistabilité des molécules à TS pour parvenir à une commutation entre les régimes de couplage fort et de couplage faible dans les cavités, et ainsi aboutir à une modulation ON/OFF de la propagation de la lumière dans des nano-dispositifs photoniques originaux. (2) D’autre part, nous cherchons également à exploiter le régime de couplage fort, qui modifie profondément le paysage énergétique du système couplé, pour agir sur la stabilité des phases (température de transition, largeur de l’hystérésis) et modifier les propriétés de commutation de l’état de spin des molécules. Cette propriété pourrait être le « Graal » dans le domaine de la TS, permettant, par exemple, de moduler les propriétés de transition ou encore une commutation de l’état de spin induite par la lumière à température ambiante.

SCOPOL est un projet fortement interdisciplinaire, qui s’appuie sur une profonde complémentarité des compétences au sein des équipes d’accueil du LCC-CNRS et du LAAS-CNRS, à travers la combinaison d’un savoir-faire unique dans le domaine des nanomatériaux à TS et d’une plateforme nanotechnologique de pointe pour la fabrication de dispositifs photoniques. Dans ce cadre, des cavités optiques conventionnelles de type Fabry-Pérot (FP) et plasmoniques, intégrant des films minces à TS, seront spécialement conçues et fabriquées pour explorer l’interaction entre le phénomène de TS et le couplage fort lumière-matière. Dans un deuxième temps, des dispositifs nano-photoniques plus avancés, avec des facteurs de qualité plus élevés, seront développés (résonateurs FP avec des modes de cavité 3D, structures résonantes sous-longueur d’onde), ce qui permettra plus de flexibilité dans l’intégration et le contrôle des propriétés de TS et offrira davantage de possibilités pour la conception de dispositifs "preuves de concept". Dans un troisième temps, la modification des propriétés de TS sera explorée, principalement en couplant une transition vibrationnelle moléculaire bien choisie avec un mode de cavité (dans la région spectrale de l'infrarouge), afin de moduler l’écart d’énergie entre les états BS et HS et donc de modifier les propriétés de commutation des molécules à TS.

SCOPOL est un projet de recherche fondamentale qui est également motivé par la conception de futures applications technologiques. En particulier, en se basant sur un nouveau paradigme (formation d’états hybrides lumière-matière), ce projet vise à utiliser ces molécules commutables comme des éléments actifs dans des applications photoniques, ce qui ouvrira de nouvelles perspectives notamment pour la conception de modulateurs spatiaux de lumière ou pour la fabrication de circuits intégrés photoniques.