Contrôle des propriétés électroniques de matériaux quantiques sous contrainte biaxiale – BISCEPS-QM

Le projet reposait sur la réalisation d’un nouveau dispositif permettant d’appliquer une déformation mécanique biaxiale à des systèmes quasi bidimensionnels à température cryogénique, tout en restant compatible avec plusieurs sondes expérimentales : diffraction des rayons X, mesures de transport électrique et mesures optiques.

Nous avons conçu, assemblé et caractérisé avec succès ce dispositif. Il est constitué d’une chambre en forme de croix dans laquelle est inséré un cryostat à flux d’hélium. L’ensemble est équipé de quatre moteurs exerçant une traction sur un substrat déformable en Kapton, également en forme de croix, placé sur le doigt froid du cryostat et sur lequel un échantillon 2D peut être collé. Nous avons démontré le bon fonctionnement du dispositif et caractérisé ses performances en déformation mécanique par des méthodes optiques (corrélation d’images numériques) ainsi que par diffraction des rayons X sur des échantillons polycristallins et monocristallins.

Les mesures de diffraction ont été réalisées à la fois en laboratoire et au synchrotron SOLEIL, le dispositif étant pleinement compatible avec des lignes de diffraction équipées de grands diffractomètres. Par ailleurs, nous avons validé ses performances en régime cryogénique et montré que les échantillons déformés peuvent être refroidis jusqu’à 15 K.

L’atout principal de ce dispositif, par rapport aux systèmes existants, réside dans la possibilité d’appliquer une déformation biaxiale contrôlée et de mesurer directement l’état de déformation sur l’échantillon étudié par diffraction des rayons X, en analysant au moins trois réflexions de Bragg non colinéaires. Cette approche a permis de déterminer avec précision l’évolution des paramètres structuraux et de les corréler aux modifications observées des propriétés électroniques. Ces dernières ont été principalement étudiées par des mesures de transport électrique, en analysant à la fois la dépendance en température des résistivités et les courbes V(I), afin de mettre en évidence les comportements non linéaires des systèmes étudiés.

Le projet visait à étudier les propriétés structurales des ondes de densité de charge (CDW) sous déformation biaxiale dans les systèmes RTe₃, depuis les températures cryogéniques jusqu’à la température ambiante, en abordant notamment la question suivante : les propriétés des deux CDW orthogonales peuvent-elles être contrôlées par une contrainte biaxiale ?

L’ensemble de ces questions a été résolu avec succès pour TbTe₃, grâce à une approche combinant diffraction des rayons X (XRD) et mesures de transport. Ces travaux ont conduit à une publication à fort impact détaillant l’ensemble des résultats (A. Gallo–Frantz et al., Charge density waves tuned by biaxial tensile stress, Nature Communications 15, 3667 (2024)).

Nous avons suivi l’évolution des températures de transition de TbTe₃ et ErTe₃ en fonction de l’asymétrie structurale dans le plan a/c, déterminée par l’analyse de trois réflexions de Bragg non colinéaires en XRD. Les réflexions satellites associées aux CDW le long de c (CDWc) et le long de a (CDWa) ont également été suivies dans l’espace réciproque en fonction de cette asymétrie. Nous montrons que, dans l’état non contraint, le système présente uniquement une CDWc pour a < c. Lorsque a > c, une réorientation de la CDW se produit : la CDWc disparaît au profit d’une CDWa. Pour a = c, un état de coexistence est observé.

Ces résultats sont corroborés par les mesures de transport, qui révèlent une inversion nette du comportement des résistivités mesurées selon a et c lorsque le rapport a/c est modifié. L’amplitude de l’anomalie de résistivité à la transition s’inverse également. Les températures de transition (déterminées par l’apparition de cette anomalie) évoluent avec la déformation dans le plan, la transition de réorientation intervenant précisément pour a = c.

L’intensité des pics satellites mesurés en XRD permet d’estimer l’évolution des gaps CDW, leur amplitude étant proportionnelle à la racine carrée de l’intensité diffractée. Nos résultats indiquent une saturation des gaps, avec toutefois une amplitude plus faible pour la CDWa induite par contrainte que pour la CDWc à l’état initial. En revanche, les températures critiques ne saturent pas mais évoluent linéairement avec a/c, avec une augmentation remarquable supérieure à 30 K dans la gamme explorée.

Enfin, nous avons étudié les propriétés non linéaires de TbTe₃ sous déformation. L’analyse des courbes V(I) et de la résistance différentielle dV/dI(I) met en évidence le phénomène de glissement (sliding) par une chute caractéristique de la résistance différentielle. Lorsque des forces sont appliquées selon les directions cristallographiques a ou c, l’asymétrie a/c est modifiée et les tensions seuil associées au glissement évoluent en conséquence.

Ce travail ouvre de nouvelles questions et offre ainsi de nouvelles perspectives expérimentales : la valeur du gap se stabilise-t-elle dans les phases CDWa et CDWc de TbTe₃ ? Pour y répondre, il est nécessaire de sonder le gap dans l’état déformé de ces systèmes.

De même, la coexistence des CDW orthogonales pour a = c dans TbTe₃ reste mal comprise. Des expériences supplémentaires, par exemple par micro-diffraction X (micro-XRD), sont nécessaires pour déterminer l’agencement spatial des deux CDW dans cet état.

Enfin, les perspectives sont très larges pour l’exploration d’autres systèmes 2D d’intérêt. Par exemple, les dichalcogénures de métaux de transition à CDW multi-q présentent une symétrie différente, et il serait particulièrement intéressant de déterminer si le mécanisme de transition de réorientation des CDW est similaire. L’étude du lien entre supraconductivité et CDW en fonction de la déformation, notamment en relation avec les phonons, constitue également une piste prometteuse.

Les propriétés électroniques des matériaux sont intimement liées à leur composition chimique et leur structure cristallographique. Il est donc capital de comprendre le lien étroit qui les unit dans les composés présentant des phases intéressantes d’un point de vue fondamental et appliqué. Les matériaux quantiques font partie de ces systèmes très prometteurs présentant une variété de phases intéressantes et dans lesquels, ces dernières années, l’application de contrainte mécaniques uniaxiales a permis d’entrevoir la possibilité de les modifier. Cependant, l’idéal serait un contrôle biaxial de la structure cristallographique à des températures variables, pour explorer de vastes régions inexplorées des diagrammes de phase. Ce projet ANR propose de relever ce défi, d’explorer le diagramme de phase température/contraintes biaxiales de matériaux quantiques quasi-2D présentant des ordres de charge et de la supraconductivité, dans le but d’observer et de contrôler ces transitions de phase.