Etats collectifs de spin nucléaires dans n-GaAs et nanostructures – CONUS

Pour la croissance des boites quantiques III-V non-contraintes (piste spins 3/2) deux approches ont été explorées: les boites de type "trou" et les boites de type "surface". Dans la première approche le GaAs (puits) est déposé dans un trou réalisé par des techniques lithographiques dans la couche GaAlAs (barrière), tandis que dans la deuxième approche les boites quantiques sont formées par les fluctuations de potentiel d'interface d'un puits quantique. Dans un cas comme dans l'autre on souhaite contrôler le dopage des boites quantiques ainsi que leur densité.

Pour la piste "spins 1/2" beaucoup moins documentée que la piste "spin 3/2" il s’est agi de réaliser de puits quantiques CdTe de grande qualité pour explorer les possibilités de refroidissement profond des spins nucléaires et leur temps de relaxation en mettant en œuvre l’effet Hanlé dynamique et la spectroscopie de bruit de spin.

La caractérisation optique met en œuvre plusieurs techniques afin de mesurer les temps de relaxation des spins nucléaires et leur température, l’apparition d’un ordre magnétique spontané et la longueur de corrélation de spin associée.

La méthode retenue pour la mesure des temps de relaxation de spin nucléaire est l’effet Hanlé dynamique. Pour la détection d’un ordre magnétique et la mesure de la longueur de corrélation la spectroscopie de bruit de spin "spatio-temporelle" déjà mise au point chez le partenaire L2C, il s’agit d’étendre la plage de vecteurs d’onde accessible en collectant la lumière diffusée dans différentes directions à l’aide d’un montage goniométrique. Nous dénommons cette nouvelle méthode "spectroscopie de bruit de spin résolue en angle" (AR-SNS). Enfin pour le refroidissement des spins dans le repère tournant un montage dédié de micro-PL en présence de champs RF et champ magnétique statique a été réalisé.

La piste dédiée au refroidissement profond des spins nucléaires dans les boites quantiques GaAs (spins 3/2) n'a pu aboutir en raison de nombreux problèmes qui ont émaillé la croissance des boites quantiques. Néanmoins, les expériences de micro-PL sous champ magnétique optimisées dans le cadre du CONUS, ont permis d'obtenir des résultats originaux sur l'intrication spin-photon et le rôle de l'anisotropie de spin du trou-lourd dans les boites InGaAs.

L’essentiel des efforts a été reporté sur l'étude du composé CdTe massif et de puits quantiques CdTe/CdZnTe et CdTe/CdMgTe. Dans ces systèmes nous avons contribué à mieux comprendre la relaxation de spin des électrons et des noyaux, ainsi que leur interaction mutuelle. Parmi les résultats marquants on peut citer :

(i) L’obtention de températures de spin nucléaire record, inférieures au micro-Kelvin.

(ii) La mise en évidence de barrières de diffusion pour les spins nucléaires, qui se forment autour des donneurs neutres lorsque le champ magnétique externe dépasse le champ nucléaire local (nous avons déterminé pour le CdTe une valeur d’environ 0,04 mT).

(iii) Des mesures de spectres de résonance magnétique nucléaire à champ nul et très bas, démontrant que la puissance du champ magnétique oscillant est absorbée par des amas de spins nucléaires composés d’un maximum de quatre isotopes magnétiques.

(iv) Des mesures de spectres de bruit de spin dans des puits à très basse concentration d’électrons, qui ont permis de séparer spectralement la relaxation et le déphasage des spins électroniques en champ magnétique nul.

Ces résultats sont très prometteurs pour des études ultérieures.

Le CdTe massif en couches minces nous a aussi servi de banc d’essai pour mettre au point la technique AR-SNS. Cette technique sera centrale dans l’étude ultérieure des phases ordonnées de spin en donnant accès notamment aux corrélations spatiales de spin.

Munis de cette nouvelle technique de spectroscopie nous avons étudié en détail la dynamique spatio-temporelle des spins électroniques dans CdTe massif dopé n et montré que cette dynamique met en jeu des corrélations croisées entre états localisés (donneurs) et délocalisés (bande de conduction). Nous avons également élaboré la théorie qui permet de rendre compte des raies observées dans les expériences AR-SNS. Ces raies dépendent non seulement de la fréquence mais aussi du vecteur d’onde de la fluctuation de spin mesurée.

La technique AR-SNS a également été mise à profit pour étudier la diffusion atomique dans une vapeur de rubidium de manière non-perturbative. Ces derniers résultats non publiés sont encore en cours d’analyse.

Le projet a permis de valider certaines techniques optiques proposées pour l’étude du système de spins nucléaires en régime de refroidissement profond en particulier la spectroscopie de bruit de spin résolue en angle (AR-SNS) et l’effet Hanlé dynamique. Il a aussi permis d’élargir le spectre des semiconducteurs éligibles à l’observation de phases ordonnées de spin avec les composés II-VI. Ces derniers matériaux pourraient être très prometteurs s’il s’avérait que les verrous concernant la croissance des boites quantiques III-V ne pouvaient être levés. Dans ce cas des composés II-VI purifiés isotopiquement pourraient être particulièrement intéressants pour augmenter les températures critiques d’ordre magnétique nucléaire. En effet l’inconvénient majeur de ces composés est leur faible proportion de noyaux comportant un spin non nul.

La technique AR-SNS s’est également avérée fructueuse pour l’étude des vapeurs atomiques contrairement à ce qu’on aurait pu craindre au vu des résultats rapportés dans la littérature.

Les systèmes de spins nucléaires froids (NSS) présentent un diagramme de phase riche comprenant diverses phases magnétiques. Dans les semiconducteurs, les NSS permettent l’étude de réseaux dipolaires magnétiques refroidis en-dessous du µK. Cependant, il est difficile d’atteindre des températures aussi basses, et les méthodes de détection sensibles font défaut. Notre consortium franco-russe a développé des modèles et des techniques optiques pour le contrôle non perturbatif des NSS dans les semiconducteurs. Nous visons à les étendre via la résonance magnétique nucléaire à faible champ pour sonder les effets des déformations et des gradients de champ électrique sur chaque isotope. Notre objectif est de trouver et d'atténuer les mécanismes limitant le refroidissement du spin nucléaire dans les micro et nanostructures à base de GaAs. Cela ouvrira la voie au contrôle des corrélations de spin nucléaires et, finalement, à la réalisation d'états magnétiquement ordonnés dans les semiconducteurs.