Vers une mesure du moment dipolaire de l'électron avec des atomes et molécules en matrice – EDMMA

Développement instrumental (LAC). Une cryostat optique bi-étage, à faibles vibrations, a été intégré sur table optique, avec deux écrans thermiques et plusieurs hublots permettant dépôt et diagnostics in situ. Les matrices (principalement Ar) sont déposées sur une fenêtre (saphir) refroidie ; le flux de gaz est réglé par vanne, tandis qu’un four à Cs indépendant assure un dopage contrôlé (séparation des lignes Cs et gaz rare pour améliorer la reproductibilité). Les diagnostics combinent caméras, spectromètre de transmission et excitation laser.

Spectroscopies. (i) Spectroscopie de transmission large bande pour suivre la croissance et extraire les positions/structures fines des raies associées aux transitions 6s→6p ; (ii) expériences d’irradiation laser suivies dans le temps (relaxation sous lumière blanche, irréversibilités) afin de sonder les réarrangements de site et les défauts ; (iii) cartographie excitation–émission de la fluorescence (spectroanalyseur), incluant l’étude de l’anisotropie de polarisation, pour accéder aux relaxations dans l’état excité et aux effets de réorganisation du réseau ; (iv) cycles thermiques (recuit/annealing) pour tester la métastabilité et l’évolution des populations de sites.

Extension aux matrices moléculaires (ISMO). Le dispositif pH2 existant a été adapté pour la croissance de solides d’hydrogène/deutérium dopés alcalins : conversion ortho/para, contrôle de pureté par FTIR, modifications du blindage thermique pour la mesure de transmission pendant dépôt, et intégration d’un four à Cs conçu avec l’atelier mécanique d’ISMO.

Modélisation (CIMAP). Les spectres ont été interprétés via une approche diatomic-in-molecule (DIM) incluant les états 6s/6p et le couplage spin–orbite, avec (i) analyse de stabilité des géométries de piégeage (Td, Oh, D3h et sites de faible symétrie), (ii) simulations de spectres d’absorption/émission, et (iii) dynamiques par paquet d’onde pour estimer la relaxation vibronique et les transferts de population dans le manifold 6p.

Interfaces métrologie (LPL). Le projet a bénéficié des échanges avec le LPL autour de détecteurs FID/ESR et, via un post-doctorat commun, d’un transfert de compétences depuis la spectroscopie THz vers l’implémentation de bobines RF et l’architecture d’interrogation spinique, brique nécessaire aux étapes de métrologie prévues ensuite.

Plateforme expérimentale opérationnelle. Le LAC a mis en service un cryostat optique bi-étage atteignant ~3,3 K, avec isolation vibratoire et niveau de vide compatible avec la croissance de matrices propres. La procédure de dépôt (gaz rare) et de dopage (four Cs séparé) a été stabilisée. Les premières données Cs/Ar ont été obtenues lors du montage initial (T. Battard), puis systématisées et étendues dans la thèse de S. Lahs.

Spectroscopie de Cs dans Ar : structure en deux triplets. En dessous de 16 K, l’absorption présente six résonances principales regroupées en deux triplets, attribuables à des environnements locaux distincts. Les intensités relatives dépendent de la préparation, signe d’une distribution de sites et/ou de désordre (polycristallinité, défauts, joints de grains).

Dynamique sous irradiation et recuit. L’irradiation laser induit une déplétion au voisinage de la fréquence pompe, accompagnée de variations sur d’autres bandes et d’une relaxation incomplète, ce qui pointe vers un couplage entre familles de sites. Un recuit à 32 K simplifie la fluorescence, compatible avec une annealing vers des configurations plus symétriques ; le retour à 6 K modifie durablement l’absorption.

Fluorescence et faible non-radiatif. La cartographie excitation–émission met en évidence des décalages de Stokes ~3000 cm⁻¹ et, surtout, le fait que l’intégrale de fluorescence reproduit l’absorption, indiquant l’absence de voies non radiatives dominantes. La polarisation est en général perdue entre excitation et émission (sauf une bande rouge), suggérant une réorganisation importante dans l’état excité mais identifiant aussi un canal compatible avec un site très symétrique.

Apport de la théorie (CIMAP). Les simulations DIM et dynamiques par paquet d’onde reproduisent l’ordre de grandeur des décalages et prédisent, pour des sites de haute symétrie, une émission essentiellement unique. La multiplicité expérimentale des pics est alors interprétée comme une superposition de contributions de sites de faible symétrie (notamment joints de grains), point clef pour la feuille de route EDM.

Ouvertures et collaborations. L’extension aux matrices pH2/oD2 a été amorcée à ISMO (conversion ortho/para, FTIR, modifications pour mesures en dépôt, intégration d’un four Cs). Avec le LPL, un post-doc commun a assuré un transfert vers la mise en place de bobines RF, étape préparatoire aux séquences ESR.

Valorisation et perspectives. Un manuscrit commun (LAC–ISMO–CIMAP) synthétise ces résultats sur la fluorescence et les relaxations de Cs dans Ar. Les acquis alimentent directement le projet de suite ANR QUIC et ont accru la visibilité internationale via des invitations aux Houches (oct. 2025) et au workshop EDMs2026 (mars 2026).

Le projet EDMMA a permis d’identifier clairement les conditions physiques et instrumentales nécessaires pour envisager une mesure de moment dipolaire électrique (EDM) d’atomes en matrices cryogéniques. Les résultats obtenus valident la robustesse de la plateforme expérimentale et orientent de manière précise les développements futurs.

Une première perspective majeure est la transition vers une interrogation de spin. Les études spectroscopiques montrent que les atomes de césium piégés dans l’argon solide présentent des propriétés radiatives favorables, sans canaux non radiatifs dominants, et une stabilité suffisante sous irradiation contrôlée. Ces éléments rendent crédible la mise en œuvre de protocoles de polarisation et de lecture de spin par techniques RF/ESR. L’intégration des bobines RF, amorcée grâce aux interactions avec le LPL et au post-doctorat commun, constitue une étape clé vers l’accès à des observables directement sensibles à un EDM.

Un second axe structurant concerne la maîtrise des sites de piégeage. EDMMA a mis en évidence que la complexité spectrale observée est liée à une distribution de sites de faible symétrie, probablement associée aux défauts cristallins et aux joints de grains. Les perspectives consistent à optimiser les conditions de croissance et de recuit afin de favoriser des environnements plus homogènes et de plus haute symétrie, mieux adaptés à une métrologie de précision. Dans cette optique, l’extension aux matrices moléculaires (parahydrogène et deutérium solide), initiée à l’ISMO, apparaît particulièrement prometteuse.

Sur le plan théorique, les outils développés avec le CIMAP ouvrent la voie à une modélisation prédictive des environnements locaux. L’approche DIM et les simulations de dynamique non adiabatique permettent désormais de relier signatures spectroscopiques et géométries de site, et pourront être étendues pour analyser l’influence des champs externes et les effets systématiques dans une future expérience EDM.

Ces perspectives s’inscrivent directement dans la continuité du projet ANR QUIC, qui capitalise sur les acquis d’EDMMA pour progresser vers l’interrogation cohérente de spins atomiques en matrice. La visibilité internationale acquise, notamment à travers des invitations à des écoles et workshops dédiés aux EDM et à la métrologie quantique (Les Houches 2025, EDMs 2026), confirme le positionnement d’EDMMA comme une étape fondatrice vers une nouvelle classe d’expériences de tests de symétrie fondamentale en milieu solide.

Les EDM, i.e. les moments dipolaires électriques des électrons, des neutrons ou des noyaux, sont des observables privilégiées pour la recherche de nouvelle physique au-delà du Modèle Standard de la physique des particules. Nous proposons ici de mesurer l'EDM de ces systèmes piégés en matrice cryogénique de gaz inerte ou d’hydrogène. Les matrices permettent de sonder des échantillons avec un nombre d'atomes ou de molécules piégés plusieurs ordre de grandeurs supérieur à ceux d'une expérience de physique atomique en phase gaz, tout permettant par exemple la manipulation par laser. Le potentiel d'une telle mesure à long terme pourrait atteindre une sensibilité statistique de l'ordre de 1e-36 e cm, largement supérieure aux techniques existantes. Avec ce projet, dans le cadre d'une forte collaboration entre les groupes expérimentaux (LAC, ISMO, LPL) et théoriques (CIMAP), combinant des expertise en manipulation laser, piégeage en matrices et métrologie, nous visons à réaliser l’étude détaillée de tous les effets limitant (principalement concernant le pompage optique et temps de cohérence) avec des atomes de Cs. Le but sera de fournir une première preuve de principe de la mesure de l'EDM, dans les 4 années du projet, et de cerner les effets systématiques pour permettre à EDMMA d’atteindre, à plus long terme, une précision sans précédent.